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  • 课题组利用芳香阳离子–π作用和氢键分级驱动构筑仿平行叶脉状二维超分子层的研究工作在J. Am. Chem. Soc.上发表
  • 来源:田威教授个人网站 2025-04-17
  •        发展具有更高复杂性和功能性的仿生自组装结构(如:人工二维超分子组装体(2DSAs))是解决日益严峻的能源环境问题的有效途径。目前,有关2DSAs的研究已经在两方面取得了显著进展:一是具有高效电子传输的边朝上(edge-on)型2DSAs,二是具有多个活性位点的面朝上(face-on)型2DSAs。然而,在上述两种2DSAs结构中同时实现高效电子传输和多个活性位点仍然是一个巨大的挑战,而这对于提升光催化性能至关重要,其主要是由于缺乏合适的组装结构设计以及实现有效的分子间轨道重叠并增加与底物接触。基于此,发展新的仿生结构以克服上述局限就显得尤为重要。

           近日,受到单子叶植物中平行叶脉有助于底物转移的启发,课题组在前期可控阳离子–π化学构筑超分子聚合物的基础上,通过将平行排列的1D导管和edge-on堆积模式集成到同一2DSAs中进一步构筑了仿平行叶脉状二维超分子层(PV-2DSLs)。具体地讲,通过刚性多臂单体中的阳离子-π作用和氢键协同驱动分级自组装得到PV-2DSLs,其具有长程芳香阳离子-π堆积模式,从而促进了电子传输;更重要的是,二维平面内嵌入的1D导管结构进一步促进了多电子转移路径的形成。这两方面共同增强了PV-2DSLs的电荷分离和载流子传输能力。因此,PV-2DSLs表现出了优异的氢气析出速率(3.5 mmol g-1 h-1),其约为不含1D导管对照组的17.5倍。上述研究成果为复杂超分子体系的仿生设计拓展了新思路,而且为先进二维超分子功能材料的制备和调控提供了新途径。

    相关研究成果发表于《Journal of the American Chemical Society》(J. Am. Chem. Soc. 2025, Doi:10.1021/jacs.5c00204)。

    课题组博士研究生张居安和已毕业博士肖雪冬为论文共同第一作者,西北工业大学田威教授为论文通讯作者。

    (全文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.5c00204)。


  • [来源:中国聚合物网]
  • 了解更多请进入: 田威教授个人网站
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