现代社会对能源需求使得寻求可持续、清洁和高效率的能源生产越来越重要。电解水是一种高效的可持续生成氢气的途径，被认为是未来可再生能源生产、储存和使用的有效方法。Oxygen evolution reaction（OER）作为电解水的阴极反应是提高电解制氢的关键反应。目前单原子催化剂因其具有百分百利用率，均一性和选择性被认为是最有效的OER催化剂，因此，制备稳定的高催化效率单原子催化剂具有重要意义。然而，由于对不同金属单原子的形成机理，催化性能等问题的探究不足，简单及低成本制备稳定的单原子催化剂成为当前催化领域的重大挑战。
马里兰大学李腾教授课题组提出了一种基于第一性原理计算和拓扑结构机器学习的单原子催化剂设计方案。该方案不仅为理性选择并制备过渡金属元素单原子催化剂提供了理论指导，还对单原子催化剂性能评估的速度比单纯通过 DFT计算快13万倍。这种超高效的设计方案使得对所有过渡金属单原子的电催化活性进行全面预测和评估成为可能，从而为单原子催化剂的设计提供了前所未有的理性指导。相关工作以“Machine learning accelerated prediction of overpotential of oxygen evolution reaction of single atom catalysts”为题，在线发表于《iScience》，并被选为2021年5月份的期刊封面。
I 金属单原子的OER催化性能
该研究团队利用DFT方法计算了15种金属原子分别在单空位和双空位缺陷处的OER性能。根据图1A的OER反应过程计算了反应中间体，O，OH，和OOH在金属上的吸附能，并计算其过电势，根据过电势的大小判断其催化性能（图1B-E）。
图1 15种金属原子分别在单空位和双空位缺陷处的OER催化过电势
II 基于拓扑结构的机器学习方法
为了克服DFT方法“计算周期长”、“占用计算资源巨大”的问题，李腾教授课题组创新性地提出了一种基于拓扑结构机器学习的OER催化活性预测方法。本方法主要基于拓扑结构学习算法，通过分析金属原子周围的拓扑结构，提取节点信息和金属原子与基底的链接信息并结合少量的（单空位结构和双空位结构金属原子13个）DFT计算数据，训练预测模型，并预测其余过渡金属在不同结构碳基底的OER催化性能 （图2）。
图2 基于拓扑结构的机器学习方法
III 基于拓扑结构的机器学习方法预测单原子OER催化性能
本文基于拓扑结构的机器学习方法不仅将金属原子周围结构信息作为输入数据，还引入与OER催化性能相关的五个参数（金属元素的质量，半径，d轨道电子书，电负性，电子亲和能和第一电离能，图3B）对模型进行预测，预测误差精度为6.49 % （图3A）。本研究提出的基于机器学习方法的单原子催化剂预测方法，能够大幅地提高催化剂的筛选速度。具体地，在 40 核心的超算上进行 DFT 计算，每种元素的 ORR 催化活性确定需要大概36个小时。而基于机器学习的方法包括训练和预测共14种元素总用时约40秒，并且可在家用笔记本电脑上进行。催化剂的筛选速率提高了约 130,000 倍（图3C）。
图3 基于拓扑结构的机器学习方法加速金属OER催化性能的预测
IV单原子OER催化性能与元素属性的关系
为了更有效地选取单原子催化剂，该研究团队提出了一种火山型曲线描述方法，并将所有的单原子催化剂的 OER 催化活性进行表征 （图4b,c）。
图4 单原子催化性能与元素属性的火山型关系
论文引用信息：
Machine learning-accelerated prediction of overpotential of oxygen evolution reaction of single-atom catalysts, iScience, Vol. 24, Issue 5, (2021) 102398.
作者简介：
马里兰大学李腾教授团队（http://lit.umd.edu/）专注于高性能可持续材料、软材料、低维纳米材料、原子尺度催化剂、能源存储材料等的设计与开发，相关研究成果发表在Nature, Science, Nature Review Materials, Nature Nanotechnology, Nature Sustainability, PNAS, PRL, JACS, Advanced Materials, Materials Today, Advanced Energy Materials 等国际顶级期刊，并于2018年荣获被誉为“国际发明创造奥斯卡”的R&D100大奖，以及2019年马里兰大学年度发明奖（物理科学领域）。李腾教授现任马里兰大学先进可持续材料与技术实验室主任，Extreme Mechanics Letters副主编，荣获国际工程科学学会青年科学家奖章（2016）。李腾教授在2006年和哈佛大学锁志刚教授共同发起创建iMechanica.org,目前已经成为国际力学领域用户最多的网络资源平台。
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相关链接
https://doi.org/10.1016/j.isci.2021.102398
