美国乔治亚理工学院刘念教授团队：系统地研究了锌在不锈钢(SS)基材上的成核和生长行为

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美国乔治亚理工学院刘念教授团队：系统地研究了锌在不锈钢(SS)基材上的成核和生长行为
2021-07-20 来源:中国聚合物网点击次
关键词：锌离子电池

水系锌离子电池由于其低成本、高安全性、环境友好性和高能量密度而被认为是最有前途的电能存储系统之一。然而，锌枝晶生长问题阻碍了它的应用。近年来，研究人员发现可以通过结构设计、表面改性或电解质优化的方法来缓解枝晶问题，但很少有工作专注于了解锌枝晶形成的基础研究，而这一研究对于解决枝晶问题至关重要。

近日，乔治亚理工学院Nian Liu （刘念）团队系统地研究了锌在不锈钢(SS)基材上的成核和生长行为，揭示了锌生长形态对循环条件(电流密度和面积容量)的依赖性，并基于这些发现，提出了一种预成核方案，可以提高锌电极的均匀性，减少锌枝晶的生长。相关工作以“Understanding and Controlling the Nucleation and Growth of Zn Electrodeposits for Aqueous Zinc-Ion Batteries”为题，发表于《ACS Applied Materials & Interfaces》。

作者系统地研究了锌在不锈钢(SS)基材上的成核和生长行为。统计学分析表明，成核密度和尺寸与电流密度和面积容量密切相关（图1和图2）。电流密度越高，锌核密度越高，尺寸越小。面积容量越大，锌核尺寸越大。经典成核理论解释了这种相关性(图3)。

作者进一步研究了电流密度、面积容量和循环寿命之间的关系，发现电化学性能对电极形态的依赖性（图4）。在高电流密度和低面积容量下，锌-不锈钢半电池可以获得改善的电化学性能，因为Zn 薄片小且分布密集。

图1. 不同电流密度和面积容量下沉积锌的SEM分析.

图2. 锌核的尺寸分布和核密度研究. (A) 不同面积容量下锌薄片尺寸与电流密度对数的图像。(B) 不同电流密度下核密度与面积容量的关系图。(C) 0.1 mAh cm?2下锌沉积后，锌薄片尺寸的直方图。

图3. 锌成核和生长的基本原理。(A) SS上恒流锌沉积的电压分布。(B) 成核过电位和生长过电位随电流密度的变化。(C) 不同过电位下锌核的示意图。

图4. 电流密度和面积容量与形态和循环寿命的相关性。(A) 在0.5 mAh cm?2下使用2 M ZnSO4电解质的Zn|SS软包电池中循环寿命与电流密度的关系。(B) 循环寿命与每个循环面积容量的关系。SS(沉积锌后)在 (C) 1和 (E) 20 mA cm?2(容量为 0.5 mAh cm?2)的情况下经过96次循环后的SEM图像。玻璃纤维隔膜在(D) 1和 (F) 20 mA cm?2(容量为0.5 mAh cm?2)下循环96次后的SEM图像。

图5. 致密的锌核对进一步锌沉积的影响。(A) 在1 mA cm?2、1 mAh cm?2下的锌沉积。(B)在50 mA cm?2、0.025 mAh cm?2下形成的锌核。(C) 额外的锌在1 mA cm?2、1 mAh cm?2下沉积在 (B) 所示的锌成核层上。(D) 在1 mA cm?2、1 mAh cm?2下锌沉积后的锌薄片尺寸直方图。(E) 在50 mA cm?2、0.025 mAh cm?2下锌成核，然后进一步在1 mA cm?2、1 mAh cm?2下沉积锌的电压分布图。(F) 使用和不使用预成核方案的Zn|SS电池的循环性能。(G) 预成核方案的示意图。

最后，作者研究了致密的锌核对在较低电流密度下进一步锌成核的影响（图5）。研究表明，通过预成核策略，锌平均薄片尺寸从 1.53 μm 急剧减小到 0.75 μm。基于此方案的锌-不锈钢半电池的电化学性能明显提高。

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https://doi.org/10.1021/acsami.1c06131

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（责任编辑：sun）

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