文章信息

利用可重复使用的多功能石墨烯海绵电极实现铀的原位提取

第一作者：王超，Ahmed S.Helal

通讯作者：李巨*，王超*

单位：美国麻省理工学院，同济大学

研究背景

核能发电高效清洁，占全球总电量的11%。铀 (U) 是裂变的重要燃料组，并且铀在放射性副产品和乏核燃料中也占很大比例。人体铀中毒会导致如肾损伤、癌症风险和神经行为变化。根据美国环境保护署 (EPA) 的规定，饮用水的铀浓度应低于30 ppb。因此，从采矿和受污染的水溶液中有效提取铀，对环境和公共健康以及铀资源的再利用至关重要。

目前，业界已经开发出多种方法来从采矿和受污染的水中提取铀。离子交换是最广泛使用的去除铀的技术，但是其选择性差、吸附能力低、铀酰离子去除不完全以及废离子交换树脂的处理问题。反渗透和纳米滤膜在内的膜法也已被用于去除铀，这种方法虽然效率比较高，但价格昂贵，而且大多数膜不可重复使用。对于大型水处理厂，可采用明矾混凝法和石灰软化法。然而，这两种方法的去除效率低，并且需要在强碱性条件下工作。也有一些文章使用电化学方法提取铀，但是它们的库仑效率和循环寿命需要进一步提高，并且没有证明可以应用到高浓度处理中。因此，开发高效且可重复使用的适用于不同铀溶度的铀沉积电极十分关键。

文章简介

近日，来自麻省理工学院的李巨教授课题组，在国际知名期刊Advanced Material上发表题为“Uranium In Situ Electrolytic Deposition with a Reusable Functional Graphene-Foam Electrode”的观点文章。该观点文章提出了利用氮硫共掺杂的石墨烯海绵作为原位提取铀的电极，提出local pH和界面修饰协同作用，原位电化学提取铀，该电极可以循环使用，并且表现出很高的提取效率。该方法适用场景广泛、清洁高效，并且不需要引入其他的化学物质。

图1. 硫氮掺杂三维石墨烯电极原位电化学提取铀示意图

本文要点

要点一：局部pH和界面修饰协同作用高效提铀

作者使用了一种独特的硫溶解的EDA溶液作为硫源和氮源，与石墨烯一起进行水热反应，得到了一种具有稳定三维结构的硫氮共掺杂的石墨烯海绵，并且该海绵具有优异的机械性能，可以作为稳定的电极使用。使用该掺杂海绵作为电极，原位电化学方法提取铀，得到的结果比没有掺杂的石墨烯提高了三倍以上。

要点二：优化提取条件，得到最佳提取值

通过优化溶液pH,提取电压等，取得的最高提取值为4560 mg/g，库伦效率最高可达到54% 。

要点三：提取的铀在高浓度溶液中富集并重复使用

将提取在电极上的铀放到2000ppm的铀溶液中，加反向电场，改变局部pH，使铀溶解释放。前七次循环，提取效率没有明显的降低。

要点四：利用PDF和DFT探索新结构

结合实验结果和理论计算，分析了原位化学沉积的铀化合物为准二维 UO₂(OH)₂ 层堆叠结构。在每一层中，U 原子形成一个三角晶格。每个 U-U 对在桥位由两个 OH 键合，另外两个 O 原子与每个 U 原子（顶部和底部位置）垂直键合。优化的堆叠模式是当这些顶部和底部 O 与最近相邻层中的 H 形成氢键时，这使得每个晶胞由三个UO₂(OH)₂ 层组成。

通讯作者简介

李巨教授简介： MIT核工系、材料系双聘终身教授, 美国材料研究学会会员，美国物理学会会员，2018年世界材料科学领域高被引学者。1994年毕业于中国科学技术大学少年班，2000年于MIT获博士学位，其后在MIT从事博士后研究，2002-2007年任俄亥俄州立大学助理教授，2007-2011年任宾夕法尼亚大学副教授，2011年被MIT科学与工程系及材料科学与工程系联合聘为正教授。李巨教授是计算材料学领域的国际知名学者，致力于材料性质的多尺度计算研究，特别是在材料力学行为的原子模拟等方面获得了多项重要突破。他的研究工作为理解材料的塑性变形微观机制和揭示新材料现象的物理本质奠定了重要基础。他的其他研究领域包括：能源储存和转换的新方法；原位透射；纳米结构材料；辐射对微观结构和热、电及质量运输的影响；电池和燃料电池等。

王超特聘研究员简介：同济大学博士生导师，上海市海外高层次人才计划入选者（2021）。于2015年获得华中科技大学材料科学与工程学院博士，随后在麻省理工学院李巨教授课题组从事博士后研究工作，2021年6月加入同济大学材料科学与工程学院。长期从事先进电化学储能材料与器件的制备、设计以及基础理论研究工作。在Advanced Materials、Energy & Environmental Science、Advanced Energy Materials、Nano Energy、Nano Letters 等期刊上发表SCI论文47篇，论文总被引用4200余次。申请美国发明专利一项并技术转让。

【王超课题组招聘】

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【文章链接】

Uranium In Situ Electrolytic Deposition with a Reusable Functional Graphene-Foam Electrode

相关链接

https://doi.org/10.1002/adma.202102633