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博士生汪露在ACS Applied Materials & Interfaces (IF=7.504 )上发表文章
来源:张晟教授,博导个人网站 发布日期:2017-12-04

  博士生汪露在ACS Applied Materials & Interfaces上发表文章:Effective Formaldehyde Capture by Green Cyclodextrin-Based Metal-Organic Framework。

  室内空气质量对人体健康起着非常重要的作用,因为人们在室内的时间超过80%。 甲醛(HCHO)是主要的室内污染物,因为它是用于建筑和家具中常用的胶合板,刨花板和墙纸的粘合剂的关键化学物质。例如在中国,所有新建或改建房屋中超过69.4%的室内甲醛含量超过国家标准(0.1毫克/立方米)。易燃,无色气体甲醛会刺激眼睛和上呼吸道黏膜。众所周知,长期暴露于甲醛可引起鼻咽癌,妊娠综合征,脑肿瘤,白血病等多种不良反应。就HCHO的水平和暴露的人数而言,HCHO的清除是严重关切的。

  已经有许多研究表明,除去甲醛的常用方法是空气交换法,物理吸附法,化学反应法等等。考虑到实用性和成本,采用化学反应和物理吸附的方法,有两种方法去除甲醛。 HCHO的光催化降解是去除HCHO的主要化学反应。但是,这种氧化反应需要紫外光源,使得室内环境的实际效果差。吸附是在实际环境中去除甲醛的更方便,更有效的方法。设计了大量的物理吸附剂,如氧化铝,活性炭,羟基磷灰石等。然而,由于HCHO是一种典型的极性分子,大多数这些吸附剂需要额外的修饰才能与极性基团连接。找到在室内环境中高效去除HCHO的方法是迫切的。

  金属有机骨架(MOFs)是一类晶体多孔材料,由有机连接体有序连接的金属离子组成。由于表面积大,有机功能丰富,孔隙率可调,使得科学家们获得了越来越多的科学和技术兴趣。它们在气体储存,分离,化学传感,催化等方面具有极大的潜在应用价值。 近年来,MOF也显示出有毒气体净化空气的潜力。Yaghi的小组合成了一系列具有不同金属中心的MOFs,用于吸附有害气体。Walton等人 修饰了四个不同官能团的MOFs,用于吸附氨。 但是,上面提到的MOF主要是由不可再生的石化产品,重金属和有毒溶剂合成的。 此外,关于MOF去除甲醛的研究很少。

  本工作采用浓度-时间曲线对吸附行为进行了表征,Y轴为HCHO浓度,X轴为检测时间。可以看出,所有的CD都表现出适度的HCHO吸附能力,表明CD的空穴能够与HCHO形成包合物。吸附速度为γ-CD>β-CD>α-CD。 CD-MOFs的HCHO吸附能力优于CD分子,表明MOFs的开孔结构有助于HCHO的吸附。据报道,α-CD-MOF-K具有左旋螺旋手性层结构,其具有大孔(直径为11A)和小孔(直径为7A)。 β-CD-MOF-K含有碗状孔(6A)和双通道(5A); γ-CD-MOF-K体心立方,孔径分别为(7.8A和4.2A),CD-MOF孔径均大于HCHO。 γ-CD-MOF-K的吸附速度和容量都比其他种类的材料高得多。在γ-CD-MOF-K的作用下,在15分钟内几乎完全吸附了0.48mg / m3的HCHO。检测是0.001毫克/立方米),而其他材料超过1小时吸附只有一半的甲醛,这意味着独特的特点γ-CD-MOF-K使他们表现出优秀的甲醛吸附能力。

  γ-CDMOF-K的优异的HCHO吸附性能被认为是多孔结构和氢键与主客体相互作用的协同效应的结果。 发现γ-CD-MOF-K中的HCHO吸附是一个放热和自发的过程。 它符合Langmuir模型,取决于HCHO和γ-CD-MOF-K。 此外,γ-CD-MOF-K具有易加工性和“绿色”性等附加值,使γ-CD-MOF-K成为甲醛相对空气净化的良好选择。

附文章链接:

http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.7b16520

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