作者：X. Tuo, W. Li,* W. Duan, T. Ma, Y. Su, C. Hou
关键字：Atomic-level metal doping; Redox coupling reactions; Photocatalysis; Exciton dynamics; Benzyl alcohol oxidation; Hydrogen evolution
论文来源：期刊
具体来源：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2026.127461
发表时间：2026年

        高价值有机物与绿色氢气的协同生产具有显著的潜在价值，但其发展受到两个普遍瓶颈的制约：光生激子的无序迁移以及催化剂表面缺乏高效活性位点，这通常导致严重的光激子重组与不理想的光催化活性。本研究通过将Mo杂原子精确掺杂至六方相ZnIn₂S₄（ZIS）晶格中，部分取代Zn原子位点，提出了一种原子级掺杂策略。系统的实验表征与密度泛函理论（DFT）计算共同表明，Mo杂原子较强的给电子能力显著提升了晶格中S原子的电子密度，并赋予其特殊的空穴富集能力。这一独特的电子结构调控显著增强了ZIS晶格内的电子极化程度，并通过提高激子重组动力学势垒，有效促进了光生激子的空间分离。由此，具有强氧化还原电位的高密度光激子在催化剂表面积累，显著降低了苯甲醇中α-C-H键断裂与氢质子吸附的热力学能垒。得益于优化的电子结构，Mo掺杂ZIS光催化剂在光驱动苯甲醇选择性氧化与析氢的耦合反应中表现出优异的光催化性能，其苯甲醛产率高达308 mmol_BAD·g^-1·h^-1，氢气析出速率达82 mmol_H2·g^-1·h^-1，显著优于近期报道的同类催化剂。在420 nm单色光照射下，表观量子产率可达31.27%。本工作提出了一种精准的原子级掺杂策略，为构建用于光驱动氧化还原耦合反应的高性能光催化剂提供了新思路。