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EES:杂阴离子诱导Ru位点结构不对称性切换酸性OER的决速步

催化计 2024-02-06 17:39 山东

无Ir基析氧反应(OER)催化剂的探索是电解制氢的关键。

近日,武汉理工大学Mu Shichun提出了一种Se,S杂阴离子调制策略,通过诱导结构不对称性来提高阳离子Ru位点的OER活性和稳定性。

本文要点

要点1. 由于介入Se和S在原子半径、金属性和电离能方面的差异,它不仅改变了原始RuS2八面体排列和键长,还起到了电荷调控的作用,促进电子向Ru积累。此外,电子结构和配位环境优化的Ru2(S3Se)在质量和比活性方面分别达到了商用RuO2的28.2倍和10.5倍。

要点2. 此外,Se和S的协同作用有效抑制了可溶性Ru物种的形成,从而提高了OER稳定性。理论计算和原位检测技术进一步揭示了Ru2(S3Se)表面的反应路径和结构变化,通过降低速率决定步骤(RDS)能垒和Se-Ru-S键强耦合使增强的性能合理化。

Ding Chen et.al Heteroanion induced structural asymmetricity centered on Ru sites switches the rate-determining step of acid water oxidation EES 2024

DOI: 10.1039/D3EE03396A

https://doi.org/10.1039/D3EE03396A