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武理工-木士春团队︱拓扑缺陷曲率工程揭示碳材料电化学反应新机制

科匠文化 2026年11月3日 12:12 浙江

本文来源于武汉理工大学官网!

 一、研究背景
拓扑缺陷是碳材料中由五元环、七元环等非六元环构成的本征结构,能够显著调控碳材料的电子结构与表面化学性质,为突破传统碳基催化材料的性能瓶颈提供了重要途径。凭借丰富的本征活性位点和低成本等优势,拓扑碳在氧还原反应(ORR)、析氢反应(HER)、氧析出反应(OER)及二氧化碳还原反应(CO?RR)等能源转换领域展现出广阔的应用前景。然而,拓扑缺陷通常与杂原子掺杂、缺陷浓度等因素相互耦合,导致其催化活性的真实来源长期缺乏明确认识。尤其是几何曲率如何影响拓扑缺陷碳的本征催化活性,仍是材料与化学领域的重要科学问题。厘清曲率、局域电子环境和电化学反应活性之间的内在联系,对于拓扑碳材料的精准设计具有重要意义。
二、文章简介

近日,武汉理工大学材料复合新技术全国重点实验室木士春教授团队在拓扑缺陷碳研究领域取得原创性进展。研究团队采用离子纳米高压釜构筑策略,成功制备了富含五元环拓扑缺陷的高曲率碳材料,并实现了拓扑缺陷几何曲率的精准调控。研究首次揭示,几何曲率能够诱导拓扑缺陷碳表面形成增强的局域电场,促进氧还原反应过程中OH-中间体快速脱附,避免活性位点中毒,从而提升材料的本征催化活性与稳定性。团队据此提出“几何曲率—局域电场—催化活性”的全新构效关系,并进一步验证了曲率工程在电化学储能中的作用。相关成果发表于Cell Press旗下期刊Matter。武汉理工大学为论文第一完成单位,博士研究生宫蕾、陈钉和赵宏宇为共同第一作者,木士春教授、余若瀚博士为通讯作者。
三、研究内容

1.高曲率拓扑缺陷碳的精准构筑研究团队创新性地采用离子纳米高压釜构筑策略,制备出具有丰富五元环拓扑缺陷的高曲率碳材料。该方法能够对拓扑缺陷的几何曲率进行精准调控,为排除杂原子掺杂和缺陷浓度等因素的干扰、独立研究曲率效应提供了材料基础。

2.多尺度曲率表征与理论分析团队结合电子断层三维重构、二维STEM曲率定量分析、有限元模拟和第一性原理计算等实验表征与理论计算方法,对材料的三维结构、局部曲率和电场分布进行了系统研究,建立了几何结构与局域电子环境之间的联系。

3.曲率增强氧还原反应的作用机制研究结果表明,几何曲率能够在拓扑缺陷碳表面诱导增强的局域电场。该局域电场可促进氧还原反应过程中OH?中间体快速脱附,有效避免活性位点中毒,从而显著提高拓扑缺陷碳的本征催化活性与催化稳定性。基于上述结果,团队提出了“几何曲率—局域电场—催化活性”的全新构效关系。

4.能源转换与储能性能验证高曲率拓扑缺陷碳展现出良好的氧还原反应性能,并被进一步用于锌–空气电池性能验证。与此同时,几何曲率在电化学储能过程中同样发挥重要作用,高曲率拓扑缺陷碳表现出优异的双电层电容性能,体现出曲率工程在能源转换与储能领域的广泛应用潜力。
四、结论与展望

该研究突破了传统碳材料主要依赖杂原子掺杂或提高拓扑缺陷浓度来提升性能的设计思路,首次提出“拓扑缺陷曲率工程”这一新的碳材料设计理念。研究揭示了几何曲率调控拓扑缺陷碳本征活性的机制,并建立了“几何曲率—局域电场—催化活性”的构效关系,为高性能功能碳材料的理性设计提供了新的理论依据,也为曲率调控功能材料的发展开辟了新的研究方向。

Authors: Lei Gong#, Ding Chen#, Hongyu Zhao#, Jiawei Zhu, Yuhan Zhang, Haocong Cheng, Ruohan Yu*, and Shichun Mu*.

Title: Curvature-Directed Electrochemical Reactivity on Topological Carbon
Published in: Matter, doi: 10.1016/j.matt.2026.102958