一、研究背景

导电聚合物复合材料（CPCs）兼具优异的机械强度、结构可设计性、轻质柔性和导电性能，因而在应变传感、电磁屏蔽、热管理、焦耳加热、光热转换及超级电容器等领域备受关注。赋予绝缘聚合物导电性的主流策略是引入导电纳米填料；填料的分散状态及其与基体的相容性，直接决定着复合材料的最终性能。常用导电纳米填料（如碳纳米管、石墨烯、炭黑、MXene和银纳米线）几乎都是刚性的，虽能有效构建导电通路，但在反复变形过程中，刚性填料与柔性聚合物基体之间的界面失配常导致机械强度和电导率显著衰减，严重制约了材料的长期服役可靠性。

液态金属（LM）兼具卓越的导电性和独特的液态变形能力，被视为克服刚性填料固有缺陷的理想候选材料。然而，制备高性能、多功能LM基CPC仍面临三个相互关联的技术瓶颈：（1）LM表面张力较大，易团聚为宏观液滴，难以在聚合物中均匀分散。常规的高剪切或超声破碎法制备微纳米颗粒时，需添加大量表面活性剂以维持稳定，但这些化石基表面活性剂难降解且生物相容性差。（2）LM颗粒自身几乎不具备承载能力，高浓度填充时会大幅降低复合材料的拉伸强度、模量和抗疲劳性。（3）分散的LM微纳颗粒因局域表面等离子体共振（LSPR）效应而表现出强光热转换能力，但该状态下材料整体不导电；需经额外烧结使颗粒变形连通为导电网络后方可导电，而连续LM通路又削弱了LSPR效应，致使光热转换效率明显下降。因此，在同一柔性基体中实现力学性能、电导率、光热转换与焦耳加热能力的协同优化，仍是当前LM基复合材料领域的重大挑战。

二、成果简介

华南师范大学周国富团队张振课题组提出一种简便的一步溶液浇铸法，利用纤维素纳米晶（CNC）稳定的液态金属Pickering乳液（PEs），构筑了具有“三层合一”结构的一体化多功能导电聚合物复合材料。在成膜过程中，借助重力辅助自组装效应，粒径分布较宽的CNC稳定LM PE液滴在水性聚氨酯（WPU）中依沉降速率差异自发形成连续梯度分布，最终构建出由顶层高力学性能WPU层（不含LM）、中间含孤立LM纳米颗粒的光热层以及底层具有可拉伸激活LM通路的导电层构成的分级结构。所得复合材料展现出优异的力学性能（强度25.1 MPa，断裂伸长率566%）、高电导率（300 S/m）、高效的光热转换能力以及低电压下稳定的焦耳加热性能。这种一体化结构消除了层间分层问题，并实现了多功能的协同集成。该工作为设计用于柔性电子、可穿戴传感器和热疗应用的液态金属基多功能CPCs提供了一种简单且可扩展的策略。

该成果以“Gravity-driven self-assembly of cellulose nanocrystal stabilized liquid metal Pickering emulsions enables unibody multifunctional polymer composites”发表在《Composites Part B: Engineering》（中科院一区，JCR一区，IF 14.1）上，该论文的第一作者为华南师范大学华南先进光电子研究院2025届硕士毕业生孙旺。本研究得到了北京林业大学马明国、浙江理工大学李营战、西北师范大学彭辉、南京工业大学褚良永等老师的指导和大力帮助！

张振课题组前期以纤维素纳米晶稳定液态金属Pickering乳液用作光热、导电直写墨水（Wang Sun#, Zhen Zhang#*, Mengen Wang, Jiaqi Zeng, Liu Feng, Xiaojing Wang, Yali Hu, Chao Ma, Guofu Zhou. Cellulose nanocrystal stabilized liquid metal Pickering emulsion as photothermal and conductive direct-writing ink. Small 2025, 21 (24), 2501598. https://doi.org/10.1002/smll.202501598），在纳米纤维素、皮克林乳液、液态金属、功能纳米复合材料领域积累了一定的经验。

三、图文导读

图1通过CNC稳定的液态金属Pickering乳液简便制备具有高光热、导电和柔性的“三层合一”结构一体化LM/WPU CPC薄膜的示意图：顶层为不含液态金属的WPU层，提供力学性能；中间层为含有孤立液态金属纳米颗粒的光热层；底层为具有连续液态金属通路的导电层。

图2(a) 不含CNC的水中经超声处理后所得液态金属乳液静置不同时间后的照片。(b) CNC稳定的液态金属Pickering乳液静置不同时间后的照片。(c) CNC稳定的液态金属Pickering乳液的扫描电镜（SEM）图像。(d) CNC稳定的液态金属Pickering乳液的粒径分布。(e) LM/WPU CPC薄膜的照片（中间）及其上表面（左）和下表面（右）的SEM图像。(f) 拉伸活化前LM/WPU CPC薄膜横截面的SEM图像。(g) 拉伸活化后LM/WPU CPC薄膜横截面的SEM图像。(h) “三层合一”一体式结构形成的相对时间尺度示意图。(i) LM/WPU CPC薄膜横截面的EDS元素面分布图。

图3 (a) 将LM/WPU CPC薄膜的下表面和上表面在拉伸活化前（左）和拉伸活化后（右）分别作为导线用于点亮LED灯泡。薄膜的上表面始终呈电绝缘性。下表面在激活前为绝缘态，活化后转变为导电态。(b) 分别含30、40和50 wt%液态金属的LM/WPU CPC薄膜，其电导率随拉伸应变的函数关系（共进行5次拉伸循环）。(c) LM/WPU CPC薄膜在不同应变下电阻与其初始电阻的比值（R/R?）。(d) LM/WPU CPC薄膜经不同弯曲次数后电阻与初始电阻的比值（R/R?）。(e) 将LM/WPU CPC薄膜作为导线的一部分，在不同状态下（平整、弯曲、扭曲）均能点亮LED灯泡。

图4(a) LM/WPU CPC薄膜在不同施加电压下的红外热成像图。(b) LM/WPU CPC薄膜在不同施加电压下的温度-时间曲线。(c) LM/WPU CPC薄膜的U2-T曲线（电压平方与温度的关系曲线）。(d) LM/WPU CPC薄膜在电压变化条件下的表面温度变化。(e) LM/WPU CPC薄膜的焦耳加热循环曲线。(f) LM/WPU CPC薄膜的循环稳定性。(g) LM/WPU CPC薄膜在3 V电压驱动下持续6000秒的表面温度变化。

图5(a-d) 不同功率密度近红外光照射下LM/WPU CPC薄膜的红外热成像图。(e) 光热转换示意图。(f) LM/WPU CPC薄膜分别在0.4、0.8、1.2和1.6 W/cm2近红外光辐射下的温度-时间曲线。(g) 最高温度与光功率密度之间的关系曲线。(h) 在1.2 W/cm2辐射下，LM/WPU CPC薄膜经10次重复加热/冷却循环的温度变化。(i) 在1.2 W/cm2近红外光照射下，第一次和第二十次循环的加热-冷却温度-时间曲线。(j) 在1.2 W/cm2近红外光长期照射下，复合薄膜表面的温度-时间曲线。

图6 (a) 含50 wt%液态金属的LM/WPU CPC薄膜的拉伸测试。(b) 不同液态金属含量（0、30、40、50 wt%）的LM/WPU CPC薄膜的拉伸应力-应变曲线。(c) 不同液态金属含量的LM/WPU CPC薄膜的拉伸应变。(d) 不同液态金属含量的LM/WPU CPC薄膜的拉伸强度和杨氏模量。

图7(a) LM/WPU CPC薄膜在不同应变下电阻相对变化率（(R–R?)/R?）的关系曲线。(b) LM/WPU CPC薄膜在150次拉伸-释放循环中的循环稳定性。(c-g) 将LM/WPU CPC薄膜用于监测不同身体部位的弯曲信号，分别为手腕、膝盖、手指、颈部、肘部。

四、小结

该研究采用溶液浇铸法，利用重力驱动具有宽粒径分布的纤维素纳米晶（CNC）稳定液态金属（LM）皮克林乳液（PE）在水性聚氨酯（WPU）中以不同速度沉积，制备了一种集高力学强度、柔韧性、光热转换与导电性能于一体的“三层合一”结构的多功能导电聚合物复合材料（CPC）。体系中LM微纳颗粒呈现宽粒径分布（500 nm～3.5 μm），在重力驱动沉降效应下，颗粒因尺寸差异而以不同速率沉降，最终非均匀地固定在WPU基体的不同深度位置。该一步法自发自分层策略无需多层堆叠和额外界面粘合处理，有效避免了层间分层问题。在该“三层合一”一体式LM/WPU CPC薄膜中，顶层不含液态金属的WPU层确保了其优异的力学性能（含40 wt%液态金属时，极限强度为25.1 MPa，杨氏模量为11.6 MPa，拉伸应变为566%）；中间层含有孤立的液态金属纳米颗粒，提供了出色的光热转换能力（在1.2 W/cm2近红外光照射下可达119.3 °C）；底层则凭借连续的液态金属通路赋予材料高导电性（300.0 S/m）和高效的焦耳加热性能。这种理性设计的LM/WPU CPC同时克服了液态金属基聚合物复合材料在机械强度、光热效率和导电性之间长期存在的此消彼长的矛盾。所得LM/WPU薄膜具有可靠的应变传感能力、快速稳定的焦耳加热响应以及持久的光热性能，在柔性可穿戴电子设备、个人热管理和热疗等领域展现出巨大的应用前景。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.compositesb.2026.113953

Zhen Zhang#*, Wang Sun#, Hui Peng, Liangyong Chu, Yingzhan Li*, Mingguo Ma*, Guofu Zhou. Gravity-driven self-assembly of cellulose nanocrystal stabilized liquid metal Pickering emulsions enables unibody multifunctional polymer composites. Composites Part B: Engineering 2026, 325, 113953.