柔性可穿戴电子器件亟需兼具环境稳定性、机械弹性与高效能量收集能力的先进材料。本文通过一步紫外光聚合,在疏水离子液体 [EMIM][TFSI] 中合成了由丙烯酰胺与 2,2,3,3 - 五氟丙烯酸丙酯共聚的 N型离子热电凝胶,其富氟网络与动态非共价相互作用赋予材料超高伸长率(1659%)、快速自修复(6 h)、水下黏附性及 300 ℃热稳定性。该离子凝胶实现-11.99 mV K-1 热功率、24.46 mS cm-1 离子电导率与 351 μW m-1 K-2 功率因数,性能优于多数已报道 N型离子凝胶;集成于离子热电电容器后,最大功率密度达 0.091 W m-2,验证了低温余热收集的可行性。本工作为多功能离子凝胶提供了新设计策略,为可穿戴热电器件与耐极端环境能量收集器奠定基础。
2026年3月23日,相关研究以Highly Hydrophobic, Self-Healing, and Stretchable N-type Ionogels for High-Performance Wearable Thermoelectrics为题发表于《Advanced Functional Materials》,由延边大学安承巾副教授团队完成,系其柔性热电离子凝胶系列研究的最新进展。
一、材料设计与制备

图1 合成离子凝胶的一锅制备法工艺,以及静电势能图和对应的结合能。包含极性-CF3基团的柔性P(AAm-co-PFPA)共聚物网络与[EMIM][TFSI]相互作用,形成物理交联离子胶。
以丙烯酰胺(AAm)与 2,2,3,3 - 五氟丙烯酸丙酯(PFPA)为共聚单体,在疏水离子液体 [EMIM][TFSI] 中经一步紫外光聚合,制备得到无规共聚物 P (AAm-co-PFPA) 离子凝胶。其中,PFPA 的氟代侧链构筑疏水屏障,极性羰基与离子液体形成离子 - 偶极相互作用;AAm 引入动态分子间氢键作为可逆交联位点;[EMIM][TFSI] 则通过熵驱动机制实现 N 型离子传输,为材料赋予多功能热电性能。
二、核心性能:
自愈特性:60℃、40%湿度条件下,6小时即可完全自愈,自愈后断裂伸长率恢复至原始水平,热电性能恢复率达89.7%;经过5次切割-修复循环后,其热电与机械性能仍保持相对稳定。动态氢键与离子-偶极作用的可逆重组,是实现该自愈特性的核心机制。

图2 热电离子凝胶的自愈特性。(a) 不同自愈时间下离子凝胶的宏观照片及切口显微图像;(b) 自愈后 Ionogel-2555 的拉伸形貌;(c) 自愈机制示意图;(d,e) 离子电导率、离子塞贝克系数及功率因子随自愈时间与循环次数的变化;(f) 不同自愈时间下 Ionogel-2555 的应力 - 应变曲线。
黏附性能:该材料在空气及水下环境均可牢固黏附塑料、玻璃、硅胶、金属等多种基底,水下剥离黏附强度为18.06~24.42 N/m,可作为水下密封材料用于孔洞修复;其优异黏附性能源于偶极 - 偶极作用、离子 - 偶极作用与范德华力等多重相互作用的协同效应。

图3 热电离子凝胶的黏附性能。(a) 空气及水下环境下离子凝胶在多种基底上的黏附性;(b) 水下离子凝胶在不同基底上的剥离曲线;(c) 空气/水下离子凝胶与各基底的黏附强度;(d) 离子凝胶与基底的黏附作用机制;(e) 离子凝胶的孔洞修复过程。
该离子凝胶采用氟代单体、亲水共聚单体与疏水离子液体的正交超分子设计,首次实现高疏水性、超拉伸、快速自修复、高热电性能与水下黏附的多功能协同,突破了传统离子凝胶性能相互制约的瓶颈。材料兼具优异的环境稳定性、机械适应性与热电性能,可为可穿戴热电设备、智能纺织自供电系统提供核心材料支撑;其水下黏附与耐湿特性可拓展至海洋传感器、生物相容电子器件等严苛环境下的低品位热能收集,为多功能离子凝胶设计提供了全新思路。
团队通过一步紫外聚合制备出高疏水、自修复、可拉伸的N 型离子凝胶,解决了传统离子热电材料环境稳定性与力学性能差、热电 - 力学难以兼顾的问题,为高性能可穿戴热电器件及低品位热能收集提供了新型多功能材料。
近两年来,该团队相继开发了系列热电材料:通过 S/Cu 双掺杂 Ag2Se 无机柔性热电材料(Small 2024, 20, 2309863)解决了热电性能与柔性的固有矛盾;基于动态氢键构筑可自愈 p 型离子凝胶(J. Mater. Chem. A 2025, 13, 16948),并结合金属配位键与可逆氢键实现材料可回收利用(Energy Environ. Mater. 2026,DOI: 10.1002/eem2.70358);采用强极性富氟单体与疏水离子液体制备高疏水离子凝胶(Adv. Funct. Mater. 2026,e75062),提升了极端环境下材料耐久性。
图4 安承巾与课题组研究生在实验室共同分析实验数据,探讨课题进展,体现了团队协作的科研氛围与严谨的学术交流场景
链接地址:https://doi.org/10.1002/adfm.75062
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