近年来,结构胶粘剂被广泛应用于建筑、汽车和航空航天等领域。然而,目前主流的结构胶虽然粘接强度高,却因低粘接韧性难以抵抗复杂工况下的高频振动和冲击,且不可逆的交联机制使其无法回收利用,极大限制了其使用场景。其中,聚氨酯胶粘剂因出色的柔韧性和丰富的“链段-性能”可设计性备受瞩目。尽管提出了诸多有效的强韧策略,但大多适用于链段自由度高的线性体系,在结构胶的交联网络中效果受限甚至不兼容。因此,开发一种兼具高强度、高韧性且可回收的新型聚氨酯胶粘剂,成为该领域亟需突破的挑战。
针对上述问题,华南理工大学刘岚教授团队提出了一种基于多尺度工程方法制备的热固性聚氨酯胶粘剂,其展现出高强、超韧、可持续和环境可靠性。其性能优势源于宏观双长度动态交联网络设计赋予的自上而下按需集成的多尺度结构,包括介观尺度初始晶体和原纤晶体、纳米尺度错配硬相畴和分子尺度层级弱氢键,显著增强了胶粘剂的内聚能和界面粘附力,并提供阻隔机制与网络重排能力,实现了抗裂纹扩展、高效耗能、环境耐受和回收利用。这一网络设计新范式突破了传统线性/交联体系的固有限制,实现了两者优势的战略性整合。所制备胶粘剂的搭接剪切强度和脱粘功分别高达21.24 MPa和35 731 N m-1,克服了强度-韧性的矛盾,是目前已报道的最高值之一。同时,该胶粘剂表现出了优异的长期环境可靠性,包括耐湿性(85%RH)、耐水性、耐有机溶剂性、耐酸碱性(pH = 3-11)、耐温性(-196-85 °C)和耐老化性(室温及100 °C老化),极大提高了实用性,有助于应对日益复杂的工况。此外,其可通过物理/化学手段回收,质量回收率分别高达99.5%和98.4%,可推动绿色制造和高值材料的回收利用。这项研究彰显了基于双长度动态交联网络的多尺度工程在强度-韧性协同提高以及功能化方面的优势,所开发的新型聚氨酯胶粘剂在高强度、高韧性、环境可靠性和回收利用等方面树立了新标杆,为汽车制造和航空航天等面向动态载荷与极端冲击环境的粘接应用提供了全新解决方案。
2026年5月6日,该研究以“A multiscale structure enabled strong, ultra-tough and sustainable polyurethane adhesives”为题,发表于《Nature Communications》。论文共同第一作者为华南理工大学硕士研究生傅育槟、陈心渝,通讯作者为华南理工大学刘岚教授。本研究得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金的资助。

图1 | PU-PxHy胶粘剂的分子设计和多尺度结构。a 胶粘剂的化学结构和合成。b 通过双长度交联网络实现的多尺度结构协同增强胶粘剂的内聚能和界面粘附力。c 胶粘剂的多尺度工程。

图2 | PU-PxHy的强韧机械性能及潜在机制。a-b PU-PxHy的应力-应变曲线及对应的拉伸强度、韧性和杨氏模量。c-d MMSIs单元的二聚体和四聚体结合能,以及二聚体的三种结合模式。e-j PU-P1H3的AFM相图,原位拉伸SAXS / WAXS曲线和图谱,POM图像,变温红外光谱及对应的2DCOS同步和异步谱。

图3 | PU-PxHy胶粘剂的强韧粘接性能。a-b PU-PxHy胶粘剂在不锈钢上的搭接剪切强度和曲线。PU-P1H3 c 粘接样品承重演示。d-e 介电损耗谱和Havriliak-Negami拟合,以及所得的二次弛豫活化能。f 在不同基材上的搭接剪切强度。g-h 与商用胶粘剂的搭接剪切强度对比,以及与已报道的先进胶粘剂的搭接剪切强度和脱粘功对比,不锈钢基材。

图4 | PU-PxHy胶粘剂的环境可靠性。PU-P1H3粘接的不锈钢接头暴露于多种环境后的搭接剪切强度a 85%RH或水中30天。b 10种不同有机溶剂中24小时,及其与商用聚氨酯胶粘剂的对比。c 不同pH值溶液中7天。d 不同温度中7天(对应温度下测试)。e 与已报道的先进胶粘剂的综合性能对比。

图5 | PU-PxHy胶粘剂的界面表征。a 界面相互作用和抗疲劳界面粘附机制。b-c IPDH···[Fe(OH)2(OH2)2]+与DABA···[Fe(OH)2(OH2)3]+的IRI-sign(λ2)ρ散点图和梯度等值面图。d-h 具有不同多尺度组织的三种预聚物的结构示意图,以及对应胶粘剂的表面粘附力分布,搭接剪切性能,界面断裂韧性和界面疲劳阈值对比。

图6 | PU-PxHy胶粘剂的可回收性和界面冲击模型。a-b 回收机制以及化学和物理回收工艺。c-e PU-P1H3的温度扫描DMA曲线,应力松弛曲线与Arrhenius拟合,和变温红外光谱。f-h PU-P1H3在三次循环回收前后的应力-应变曲线,搭接剪切强度和结构变化。i-j 新能源汽车电池模组-端板粘接界面示意图,及其不锈钢T型接头模型的抗冲击能量对比。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-026-72658-4
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