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浙大陈伟球、清华高华健、港城大令狐昌鸿 PNAS:材料越硬 → 剪切粘附就一定越强吗?
2026-08-04  来源:高分子科技

  从壁虎和树蛙攀附墙面,到医用胶带与可穿戴器件贴合组织,再到软体机器人抓取物体,许多粘附界面都在剪切载荷下工作。其中存在一个看似简单却长期悬而未决的问题是:把粘附材料做得更硬,剪切粘附一定会更强吗?已有研究给出了相互矛盾的结论。一些实验发现模量升高能够增强粘附,另一些实验却观察到相反趋势。造成这种分歧的重要原因是,实际粘附系统通常由两种模量不同的材料组成:粘附材料可能像水凝胶一样柔软,也可能像硬质树脂一样坚硬;被粘附的基底则可能是皮肤、叶片、树皮、乃至岩石。两者的模量可跨越多个数量级,单独讨论很难概括真实的界面行为。


  近日,浙江大学陈伟球教授、清华大学高华健院士、香港城市大学令狐昌鸿校长助理教授联合团队,建立了适用于大范围模量差异的剪切粘附统一力学理论框架结合系统实验和有限元模拟,研究发现:剪切粘附并不会随着粘附材料变硬而简单地单调增强或减弱,而是可能依次出现局部最大值和局部最小值。研究进一步揭示,宏观上施加的虽然是剪切载荷,界面真正的失效却从边缘开始,并主要以张开”的方式发生;粘附对系统模量的非单调依赖来自边缘应力集中增强弹性变形受到抑制两种作用的竞争。


  2026年7月22日,相关成果以“Why shear adhesion is not monotonically enhanced by stiffening”为题,发表于 Proceedings of the National Academy of SciencesPNAS)。浙江大学博士生杜子豪为论文第一作者;清华大学高华健院士浙江大学陈伟球教授和香港城市大学令狐昌鸿校长助理教授为共同通讯作者;其他作者包括浙江大学博士生孔令好、副教授鲍荣浩。



1. 不同材料体系中的范围模量差异及剪切粘附理论模型概览


剪切失效,为什么会像揭胶带一样张开?


  直观上,人们常把剪切粘附失效理解为两个表面沿界面相互滑动。然而,对于研究中所考虑的有限高度粘附结构,剪切载荷会使粘附材料发生转动和局部翘曲,在界面自由边缘产生张开位移。裂纹因此首先从边缘启动,而不是在整个界面上均匀滑移。


  研究团队用有限内聚区描述这一过程:界面边缘的应力先不断积累,达到理论粘附强度后形成内聚区;随后内聚区逐渐张开,当相对分离达到临界值时发生局部脱粘。有限元结果表明,在研究覆盖的横跨6个数量级的大模量比范围内,断裂模式角始终位于张开主导区。也就是说,宏观载荷是剪切,微观失效却主要是I型张开断裂。



2. 剪切载荷下的边缘张开型失效。粘附材料与基底的模量比改变了界面角点应力奇异性,但在典型有限高度构型中,断裂模式始终位于I型张开断裂模式主导区。


材料变硬同时带来两种相反作用


  研究表明,材料变硬并非只有一种后果。


  一方面,模量增加会抑制界面局部变形,使界面更难张开。要把边缘拉到临界分离距离,需要施加更大的外部剪切力,因此这一作用有利于增强粘附。


  另一方面,粘附材料与基底的模量差异会改变界面角点的应力集中状态。粘附材料相对基底变硬时,边缘奇异应力增强,界面会更早达到理论粘附强度起裂,削弱粘附。


  因此,当基底变硬而粘附材料保持不变时,上述两种作用方向一致:更硬的基底既减小自身变形,又削弱相应的角点应力奇异性,因此剪切粘附总体呈单调增强并逐渐趋于饱和相比之下,当粘附材料在固定基底上逐渐变硬时,边缘处的变形抑制应力集中效应相互竞争,于是出现峰-谷式的非单调响应。



3. 模量差异控制的剪切粘附强度与内在机制。A, B)当改变基底模量时,剪切粘附由软基底区经过渡区进入硬基底区,过渡区内表现为单调增强;(C)内聚力区域脱粘演化过程D, E)当改变粘附材料模量时,曲线在中间模量区出现局部最大值和局部最小值,表现为非单调的变化。红色上三角和下三角分别标记最优粘附点和最优脱粘点。


六种材料实验验证:不是越硬越


  为系统跨越模量范围,研究团队制备了由硅橡胶、PDMS、软橡胶、热塑性聚氨酯(TPU)、聚酰胺(PA)和陶瓷树脂构成的粘附柱,材料模量覆盖五个数量级以上。所有粘附柱具有相同的几何尺寸,并通过同一种胶带与PDMS基底形成待测试界面,从而尽量保持界面化学和界面强度一致,把材料模量差异作为主要变量。


  实验中,研究人员以20 μm/s的速度施加准静态剪切载荷,并以峰值力表征剪切粘附力。不同材料的测试结果并未沿着材料越硬、粘附越强的单一路径变化,而是落在理论预测的非单调曲线上,呈现“先增后减再增”的整体趋势。理论、有限元和实验之间的一致性表明,这一规律不是特定材料或单次实验造成的偶然现象,而是宽模量差异界面共同遵循的力学机制。


4. 实验测试结果。


从经验选材到粘附相图


  非单调规律意味着,粘附材料设计不能只追求更高模量,而应寻找与目标基底相匹配的最优模量。研究团队进一步用界面断裂能、理论粘附强度、结构尺度和基底模量构造了无量纲参数ζ2,构建的粘附相图把材料体系划分为软粘附材料区、中间区和硬粘附材料区,并标出局部最优粘附状态与局部最优脱粘状态。为长期、可靠粘附及按需脱粘设计提供了理论指导。


  由此,材料模量差异从一个容易被忽略的背景因素,转化为可以独立调节的设计变量。对于高分子粘附界面,仅提高界面往往并不足以获得理想的粘附性能;协同设计粘附材料与基底的模量匹配关系,是兼顾稳固连接与按需释放、实现可编程粘附的另一条关键路径。



5 面向应用的剪切粘附相图。 相图给出不同界面参数和粘附材料模量下的归一化剪切粘附强度,并展示蜗牛粘附岩石、可穿戴电子和芯片转移印刷等代表性场景。通过智能材料的软化-硬化状态调节,可使体系在强连接与易释放状态之间切换。


  该研究统一了此前实验中,有些报道化增强,有些报道化削弱粘附矛盾现象,揭示其根本原因在于边缘应力集中与弹性变形抑制之间的竞争。所建立的理论框架和粘附相图,为生物粘附、可穿戴器件、软体机器人、和柔性电子等系统的材料选择与设计提供了新的定量工具。


  该研究得到国家自然科学基金、国家“111计划、香港城市大学及湘潭大学低维材料及其应用技术教育部重点实验室开放基金等项目支持。


  原文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.2610914123


  令狐昌鸿教授课题组长期开放暑研、实习、交换、访问、联培,以及硕士、博士、博士后、科研秘书和研究中心研究员岗位;研究方向包括基础界面问题、先进材料结构、力物驱动智能及机器人、可穿戴、智能制造等前沿应用。详情见:

https://www.linghuchanghong-isee-lab.org/opening

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(责任编辑:xu)
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