高可拉伸性弹性体软材料在柔性电子、软体机器人和生物医疗装置等领域具有重要应用前景，且与水凝胶相比，因为不含液体成分而更为稳定。然而，传统弹性体由线形高分子交联形成，其可拉伸性受高分子链间缠结的限制，难以进一步提高。近日，王九令博士 (现北京理工大学副教授) 与美国南卡罗来纳大学葛挺 (Ting Ge) 教授合作，提出了基于环形高分子的高可拉伸性弹性体软材料的设计方法，并揭示了其高可拉伸性的微观机理。研究结果表明，环形高分子由于缺乏有效缠结且构象紧凑，由其交联形成的弹性体具有更高的可拉伸性和更低的剪切模量。研究工作为发展高可拉伸性软材料提供了理论指导。

图1 环形和线形高分子弹性体拉伸时应力-应变行为，λ为拉伸比。

图2 环形和线形高分子弹性体的 (a) 剪切模量和 (b, c) 缠结状态。为交联点间平均长度。

  为了进一步研究高分子缠结密度与其力学性能间的关系，作者得到了环形和线形高分子弹性体的剪切模量，如图2所示。对于线形高分子，经典理论表明：剪切模量与交联密度和缠结密度之和成正比，即

为交联点间平均长度，N_e为缠结点间平均长度。作者的研究结果与经典理论一致，有

；且当

(即系统交联密度趋近于0时)，由于线形高分子间缠结网络的存在，弹性体的模量G为有限值。对于环形高分子，也有

；而当时，其模量趋近于0，这表明环形高分子间缺少有效缠结，其模量仅由交联密度决定。同时，环形高分子的模量明显小于线形高分子，这意味着采用环形高分子可以使弹性体的模量降低一个量级，从而接近于人体皮肤和组织的模量。作者也通过高分子的原始路径分析 (

  以上研究成果以“Superstretchable Elastomer from Cross-linked Ring Polymers”为题于06月09日发表在物理领域顶级期刊《Phys. Rev. Lett.》(2022, 128: 237801) 上。论文第一作者为王九令博士 (目前为北京理工大学副教授)，通讯作者为南卡罗来纳大学葛挺教授，合作者包括卡内基梅隆大学Thomas C. O’Connor教授，美国桑迪亚国家实验室Gary S. Grest院士。在此之前，王九令博士与葛挺教授合作针对玻璃态环形高分子材料的塑性变形机理开展研究，揭示了环形高分子间缠结状态影响材料力学性能的机理，成果发表在高分子科学权威期刊《Macromolecules》(2021, 54: 7500-7511)上，并入选了2022年1月30日的凝聚态物理研讨会 (Journal Club for Condensed Matter Physics) 月度精选，由维也纳大学Jan Smrek教授撰写长文予以点评 (https://doi.org/10.36471/JCCM_January_2022_03)。

  论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.128.237801