具有优异机械性能和自修复性能的高分子弹性体在电子皮肤、柔性电极和传感器等光电子器件领域具有广阔的应用前景。聚硅氧烷弹性体的自修复性和强度一直是一个矛盾体,往往自修复性能好的聚硅氧烷弹性体的强度较低,而强度高的弹性体的自修复性能较差,制备高强度、高效自修复性能的聚硅氧烷弹性体仍然是一个巨大的挑战。
青岛科技大学李志波教授团队一致致力于高性能聚硅氧烷弹性体的研究工作(J. Mater. Chem. A 2020, 8, 5943-5951; Macromolecules 2022, 55, 2844-2853; Eur. Polym. J. 2022, 173, 111280; Polym. Chem. 2019, 10, 2126; Adv. Funct. Mater. 2021, 2101143; 高分子学报, 2018, 12, 1482-1492)。最近,王文嫔/李志波教授团队在高强度自修复聚硅氧烷弹性体的制备方面取得新进展。为了平衡聚硅氧烷弹性体的机械强度和自修复性能之间的矛盾,他们报道了一种新的策略,通过构建包含竞争金属配位和氢键相互作用的双物理交联网络来构建聚硅氧烷弹性体,以实现弹性体的优异韧性和体温自修复性能。首先将含脲基的聚硅氧烷(PDMS-U)和含羧基的聚硅氧烷(PDMS-C)混合均匀,之后通过添加不同的金属离子(Mn+)如Zn2+、Cu2+和Fe3+将竞争金属配位作用和可变氢键引入到聚硅氧烷网络中,从而得到具有竞争金属配位作用和氢键作用的双物理交联网络聚硅氧烷弹性体PDMS-U/PDMS-C/Mn+。
作者通过与不同的金属离子进行配位,发现相较于三价Fe3+,与二价金属离子Cu2+或Zn2+配位后得到的弹性体的性能更好。而Cu2+配位的聚硅氧烷弹性体的强度较高(4.4MPa),断裂伸长率较低(588%)。相反,Zn2+配位的聚硅氧烷弹性体的断裂伸长率较高(776%),强度略低(4.0MPa)。

图4. (a)导电回路中自愈电极愈合前后的照片,(b)采用PDMS-U/PDMS-C0.3/Zn2+薄膜作为柔性电极的支撑材料,用于监测手指运动和肘部运动
论文链接:Tough and body-temperature self-healing polysiloxane elastomers through building a double physical crosslinking network via competing non-covalent interactions
https://doi.org/10.1039/D2TA06593B
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