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苏大马万里/刘泽柯、华工李远《Adv. Mater.》: 开壳双自由基分子敏化电子传输层实现高效量子点太阳能电池

2023-03-06 来源：高分子科技

关键词：量子点太阳能电池电子传输层双自由基分子氧化锌硫化铅

氧化锌（ZnO）纳米颗粒（NP）作为光伏器件中一种优异的电子传输层（ETL）材料已被广泛应用。然而，ZnO NP的固有表面缺陷很容易导致载流子的严重复合。探索ZnO NP的有效钝化方法对于实现高效器件性能至关重要。

苏州大学马万里、刘泽柯课题组和华南理工大学李远课题组合作在《Advanced Materials》期刊上发表了题为“Open-shell Diradical-sensitized Electron Transport Layer for High-Performance Colloidal Quantum Dot Solar Cells”的文章（DOI: 10.1002/adma.202212184）。首次探索了通过引入稳定的有机开壳给体-受体型双自由基分子来提高ZnO电子传输层的性能。双自由基分子的高给电子特性可以有效地钝化ZnO的深能级陷阱态并提高ZnO薄膜的导电性。该自由基策略的独特优势在于，其钝化效果与双自由基分子的给电子能力高度相关，因此可以通过分子化学结构的合理设计来精确控制其给电子和钝化能力。该策略被应用于硫化铅（PbS）胶体量子点（CQD）太阳能电池，获得了13.54%的光电转换效率（PCE），是基于直接合成PbS量子点墨水体系的最高效率。

图1 (a) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的分子结构; (b) PbS量子点太阳能电池器件结构; (c) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的电子自旋共振光谱; (d) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的吸收光谱; (e) ZnO、Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的能级示意图; (f-h) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的循环伏安（CV）测试曲线。.

图2 (a)优化后的PbS量子点器件在AM 1.5G, 100 mW/cm²的太阳光照射下的电流-电压特性曲线; (b)优化后的PbS量子点器件的外量子效率曲线和积分电流密度; (c-e)基于不同双自由基分子敏化后的PbS量子点太阳能电池的PCE、Jsc和Voc分布。

图3 (a,b) ZnO和双自由基分子敏化ZnO薄膜的稳态光致发光（PL）和时间分辨PL（TRPL）光谱（在550nm处探测）; (c)TPAOMe-C8和TPAOMe-C8敏化ZnO的ESR谱; (d,e)存在氧空位缺陷时的ZnO导带和价带DFT计算电子云分布; (f,g)TPAOMe-C8敏化后ZnO导带和价带DFT计算电子云分布。

图4 (a)光照和暗态下，ITO/ZnO(+双自由基分子)/Al结构器件的J-V特性曲线; (b)纯ZnO和双自由基分子敏化ZnO制备的PbS量子点器件阻抗谱; (c)不同浓度的TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的紫外光电子能谱图; (d) 纯ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO与PbS活性层能级的示意图; (e)纯ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的接触电位差图像; (f)纯ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的表面电位直方分布图。

图5 (a,b) ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8/PbS的伪彩色瞬态吸收光谱; (c)在980nm处探测的ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8 /PbS膜的归一化瞬态吸收动力学曲线。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212184

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（责任编辑：xu）

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