核废料中的放射性碘(如129I、131I)是威胁环境与人类健康的重要污染物,其高效捕获一直是全球核污染治理的难点。近日,吉林大学化学学院杨英威教授团队发表了相关的最新研究成果,该团队设计并构建了一种卤素键驱动的柱芳烃基超分子聚合物,用于快速碘捕获。
图1. 10BPTP和2BPTP合成路线以及碘吸附示意图
该研究团队选用柱[5]芳烃衍生物(10BrP5)作为卤素键供体,以三(4-(吡啶-4-基)苯基)胺(TPPA)作为强卤素键受体,通过卤素键相互作用成功构建了柱芳烃基超分子聚合物10BrP5-TPPA(简称10BPTP,图1)。研究团队采用傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱以及密度泛函理论计算等多种表征手段,系统验证了10BPTP中Br···N卤素键的形成及电荷转移相互作用的存在。实验表明,10BPTP展现出卓越的碘捕获能力。对溶液中碘的捕获动力学速率为2.7×10-2 g mg-1 min-1(图2),而对挥发性碘的去除速率达到1.57 g g-1 h-1,同时,表现出较高的吸附容量(图3)。与对照材料2BPTP相比,10BPTP的高效吸附性能主要归因于其独特的海绵状微观结构,这种结构显著促进了碘分子的快速扩散。此外,10BPTP还展现出优异的热稳定性和化学稳定性,确保了在碘吸附过程中材料结构的完整性。进一步研究表明,该材料具有良好的溶剂和酸碱稳定性,在多种有机溶剂及不同pH值的溶液环境中仍能维持初始结构,显示出良好的实际应用潜力。
图2. 不同合成条件下得到的10BPTP对水溶液中碘的吸附
图3. 10BPTP对碘(蒸汽和环己烷溶液)的捕获性能及与其他材料的吸附速率对比
该研究开发了一种新型的高效碘吸附剂,证明了卤素键驱动组装在构建高稳定性功能材料中的独特优势,为开发应用于核废料处理、工业废气净化等领域的功能材料提供了新的结构设计思路。近期,该工作发表在《ACS Materials Letters》上,得到国家自然科学基金(52173200)及吉林省自然科学基金(20230101052JC)的支持。
全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.5c00539
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