近日，合肥工业大学化学与化工学院秦海利、从怀萍教授研究团队与中国科学技术大学俞书宏教授研究团队合作，在单网络水凝胶材料领域取得重要进展。研究团队创新性地提出“分子经济”策略，通过协同消除本征网络缺陷，成功研发出兼具超高韧性、低滞后性、优异抗疲劳性能的水凝胶材料，突破了传统单网络水凝胶材料性能的瓶颈。相关研究成果以“Ultra-Tough Single-Network Hydrogels via the Synergy of Defect Elimination and Dual Crosslinking”为题，发表在国际著名学术期刊《先进材料》（Advanced Materials, 2025,2417795）上。合肥工业大学为第一通讯单位，论文的第一作者为化学与化工学院硕士生夏圆圆和博士生胡钦南，通讯作者是秦海利副教授、从怀萍教授和中国科学技术大学俞书宏教授。

  水凝胶作为一种具有高含水量的软材料，在生物医学、柔性电子器件、软体机器人等领域具有广阔的应用前景。然而，通过传统自由基反应（FRRs）制备的水凝胶和弹性体普遍存在网络结构缺陷，如交联点分布不均和大量悬垂链（dangling chains）的存在。这些缺陷严重制约了材料的力学性能（如韧性和强度）。尽管引入牺牲性结构/作用力可提升韧性，但往往伴随着高滞后性，难以实现高强度、高韧性与低滞后的统一。

  针对这一挑战，研究团队巧妙地利用纳米结构作为交联剂和引发剂，从源头解决网络结构缺陷问题。一方面，他们使用表面修饰乙烯基的二氧化硅纳米颗粒（SNVG）作为纳米交联剂，实现了交联点的单分散均匀分布，显著改善了网络的空间均匀性。另一方面，创新性地设计并合成了金纳米颗粒负载光引发剂（AuNP@Irgacure 907）作为纳米引发剂。在聚合过程中，这些纳米引发剂不仅引发聚合，更重要的是通过金属配位键（RS-Au）配位作用，将传统网络中游离的、无承载能力的悬垂链末端有效交联到整个三维网络中。这种“缺陷消除”策略协同金-硫配位键与化学共价键形成的“双交联”作用，大幅提升了网络的有效交联密度和力学性能。

图1：三种凝胶网络结构示意图。（a）传统单网络水凝胶，具有多分散的交联点和大量的悬挂链；（b）纳米复合水凝胶，交联点分散均一，但仍有大量的悬挂链；（c）创新设计凝胶，交联点分散均一，悬挂链交联至三维网络。

  得益于这种独特的网络结构设计，所制备的单网络聚丙烯酰胺水凝胶（SAPAM）展现出前所未有的综合性能：（1）超高韧性与强度： 在82wt%的含水量下，其断裂韧性高达 78500 J m^-2，是纳米复合水凝胶（NCPAM）的13倍以上；同时具有0.4 MPa的断裂强度和4100%的超高拉伸率。（2）打破韧性-滞后性权衡： 在实现超高韧性的同时，保持了极低的滞后性（400%应变下滞后值仅为0.07），打破了传统材料中高韧性与高滞后相伴而生的困境。（3）卓越的抗疲劳性能： 疲劳阈值达到2480 J m^-2，是传统纳米复合水凝胶的55倍以上，显著提升了材料在循环载荷下的使用寿命。（4）优异的水下自修复能力： 消除悬垂链改善了界面接触和对渗透压的抵抗能力，使得材料在水下能快速实现界面粘合，并可在近红外光照射下高效修复（修复后拉伸率达原始样品的83%），展现出优异的水下自修复性能。（5）超高含水下的优异力学性能与稳定性： 即使在高达95 wt%的含水量下，水凝胶仍能保持超过2000%的拉伸能力，断裂韧性达1824 J m^-2，远超同类高含水量水凝胶。更令人瞩目的是，其在水环境中浸泡一个月后力学性能无明显下降，展现出卓越的环境稳定性。

图2：相关力学数据图。

  该研究的意义在于首次系统性地通过消除网络缺陷（特别是悬垂链）实现了单网络水凝胶力学性能的全面突破。提出的“分子经济”策略（最大化聚合物链在能量耗散中的参与度）为设计高性能聚合物网络提供了全新思路。所开发的水凝胶材料在极端含水环境下（如深海探测、水下柔性电子、生物植入体等）展现出巨大的应用潜力。

  该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、安徽省自然科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金、安徽省高校协同创新项目以及安徽省科技重大专项等项目的资助。

  原文链接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202417795