液晶弹性体(LCE)因可在液晶-各向同性转变过程中产生大幅可逆形变,被广泛视为软机器人和人工肌肉的理想材料。然而,传统的 LCE依赖不可逆共价交联,一旦成型难以回收或重新加工,且构筑复杂结构往往也需要繁琐的工艺步骤。尽管动态共价键和金属配位体系为材料带来了可重构性,但它们在低于120 °C的温和条件下往往难以实现稳定的熔体流动,同时也难以兼顾足够的驱动能力和循环稳定性。
近期,北京科技大学的姜乃生团队与约翰斯·霍普金斯大学(JHU)的李宇展研究员合作提出了一种新的超分子设计策略:在线性聚氨酯-脲主链中引入酰基氨基脲(acylsemicarbazide,ASC)单元,利用其多重氢键构建动态物理交联网络,形成一类基于 ASC 的超分子液晶弹性体(SLCE)。
2025年11月26日,相关论文以“Acylsemicarbazide-Based Supramolecular Liquid Crystal Elastomers: from Molecular Design to Melt-Processing Actuators”为题发表在Advanced Functional Materials上,论文第一作者为北京科技大学材料科学与工程学院博士研究生董智翔。
该设计旨在同时实现高功输出、可编程、可修复、可回收以及可低温熔融加工的多重性能。在低温下,ASC多重氢键可以提供足够的网络支撑,使材料在驱动循环中保持稳定形变;在较高温度时,部分氢键的可逆解缔可使材料获得类似热塑性高分子的流动性,从而可实现取向重编程、熔融加工及多轮回收。通过调节硬段含量(18.3 - 26.9 wt.%)以及更换脂肪族或芳香族二肼扩链剂,可以分别调控氢键密度与强度,从分子层面对热学、力学和驱动性能进行系统调节。
该 SLCE 体系展现出优异的驱动性能。以脂肪族扩链的 AD10 为例,其 0.3 mm 厚薄膜可反复举起 200 g 负载(约为自重的 3300 倍),功容量高达260 kJ·m-3,是已报道的氢键型 SLCE 的两倍以上。当将扩链剂替换为刚性的对苯二甲酰二肼后,所得 TD10 的热致应变可高达 72%,同时仍保持约180 kJ m-3 的功容量。此外,由于 ASC氢键在中等温度下即可部分解缔,SLCE 能在低于120 °C 条件下实现熔融加工。例如,该 SLCE 既可通过熔融挤出得到剪切诱导取向的纤维致动器,也可通过注塑在模具中快速成型网格等复杂结构;材料冷却后仍能在30-100 °C 范围内保持稳定的可逆变形。与此同时,ASC 多重氢键还赋予材料优异的自修复与可回收特性。在 100 °C 热压条件下,断裂薄带可重新焊接并恢复承载能力;材料碎片经过热压或溶剂重铸后,其力学与致动性能在多轮循环中仍保持稳定。即便经历三次再加工,由 TD10 制得的致动器仍能稳定举起 10 g 的负载。
综上,通过引入 ASC 多重氢键并调控其密度与强度,研究者构建了兼具高功容量、可低温熔融加工、自修复与可回收性的超分子LCE体系。该体系原料易得、合成简单且结构高度可调,具备规模化潜力,为可编程、可加工的软体致动器提供了新的材料方案,有望加速液晶弹性体在软机器人和可穿戴设备等领域的应用。

图1. ASC 基 SLCE 的合成路线及其结构、相变与力学行为表征。

图2. SLCE 的氢键结构、取向编程方法及其致动与驱动性能。

图3. 通过熔融挤出与注塑成型制备SLCE致动器。

图4. SLCE 的自修复与可回收性。
原文链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202524643
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