可拉伸离子导体是可穿戴传感器、仿生皮肤和软体机器人等领域的重要材料基础。理想的离子导体需要同时具备低滞后性、高强度以及高韧性，以保证其在复杂机械环境下长期可靠工作。低滞后性可以使离子导体在形变后快速恢复至初始力学性能，大大提升其耐用性与可靠性。高强度与高韧性则可以保证低滞后离子导体在承受大形变时避免发生机械损伤。然而，低滞后与高强韧性存在本征矛盾，通常难以同时实现。传统共价交联可以提高网络弹性收缩能力，降低其滞后性，但容易限制链段运动，削弱材料的能量耗散能力，使材料在大变形下易发生破坏（图1a（i））；非共价相互作用虽然能够通过可逆断裂和重组耗散能量，从而提升材料韧性，却往往由于增加了聚合物链段的粘性流动而带来较大的滞后（图1a（ii））。因此，迫切需要开发一种能够结合共价和非共价交联优势的新策略，制备出兼具优异低滞后性、高强度和高韧性的高性能离子导体。

图1 高性能离子导体的制备策略

  近日，吉林大学超分子结构与材料全国重点实验室孙俊奇教授、李懿轩副教授团队提出了一种基于“构象可转变交联剂”平衡聚合物网络弹性收缩以及能量耗散能力的新策略，制备出兼具高力学强度、高韧性和低滞后的离子导体。

  2026年5月28日，相关研究以“Low-Hysteresis Liquid-Free Ionic Conductors With Superior Toughness and High Mechanical Strength Enabled by Conformationally Changeable Crosslinkers”为题发表在《 Advanced Functional Materials》上（doi.org/10.1002/adfm.76168）。文章第一作者是吉林大学超分子结构与材料全国重点实验室硕士生李辰朔，通讯作者为超分子结构与材料全国重点实验室李懿轩副教授。

  该离子导体是通过将香草醛接枝聚乙烯醇（VPVA）与固态离子液体（[BMIM][Cl]）复合，并进一步引入二茂铁二甲醛（FcDa）对VPVA进行交联而制备得到。离子导体（V-I-F_1.0）表现出优异的综合力学性能，其力学强度和韧性分别高达4.0 MPa和19.6 MJ m^-3，并可拉伸至原始长度的约 15 倍（图2a）。在 200% 应变下，离子导体的滞后仅为 9.3 ± 0.7%。即使在400%应变下连续循环拉伸50次，离子导体仍能保持良好的弹性回复和抗疲劳性能，同时在静置后其力学性能也可恢复至初始状态。如图2g所示，与已经报道的低滞后离子凝胶相比，该离子导体展现出了最高的韧性和强度。此外，高性能离子导体还展现出了优异的抗极端机械破坏能力。研究人员将样品置于1.5吨汽车下反复碾压20次，离子导体仍可迅速恢复原状，未发生机械损伤与离子液体泄漏（图3e）。

图2 离子导体的力学强度、韧性以及低滞后弹性。

图3 离子导体的抗穿刺以及压缩性能。

  为阐明材料性能提升的内在机制，团队结合红外光谱、 constrained geometry simulating external force（COGEF）理论模拟和对照实验进行了系统分析。结果表明，拉伸过程中二茂铁会发生力致构象变化，并能够调控聚合物网络的弹性回复与能量耗散能力。在小变形下，FcDa作为刚性共价交联点，能够有效维持聚合物网络完整性，抑制离子导体内部氢键的断裂和链段滑移，从而赋予离子导体低滞后性和快速回复能力。当材料受到较大外力时，二茂铁结构发生明显构象变化，并协同促进氢键网络的可逆断裂与重组，激活有效的能量耗散，从而显著提升材料的韧性与强度。也就是说，该交联剂能够根据外力大小在“保持弹性”和“耗散能量”之间自适应切换。对照实验结果显示，传统刚性共价交联剂4,4’-联苯二醛交联的离子导体在强度、韧性和抗穿刺性能方面远远逊色于FcDa交联的离子导体（图4f和4g）。这进一步证明了二茂铁的力致构象转变特性对于制备高性能离子导体至关重要。

图4 离子导体兼具低滞后、高强度以及高韧性的内在机制。

  得意于优异的综合力学性能，该离子导体作为应变传感器时可在200%应变下表现出极低的电信号滞后，并可在4500次连续拉伸–释放循环中保持稳定、可重复的电信号响应（图5b）。此外，该离子导体还可用于实时监测手指弯曲、肘部运动、吞咽和发声等人体活动，显示出在可穿戴电子和柔性传感领域的应用潜力。

图5 离子导体的传感性能。

  该工作提出的“构象可转变分子”的交联策略，将刚性共价交联的结构稳定性与可逆交联网络的能量耗散性结合，为解决可拉伸离子导体中低滞后与高强韧难以兼顾的问题提供了新的思路。同时，该研究也为新一代高性能柔性电子材料的设计提供了重要参考。该研究得到国家自然科学基金委和长春市科学技术局的支持。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.76168