柔性电子与电子皮肤的发展，对材料提出了多方面的要求：既要能够承受较大的形变，又要将形变转换成可读取的电信号，还需要考虑使用后的回收利用。离子导电弹性体兼具柔软性与离子传导能力，是这类应用的重要候选材料。然而，如何将聚合物结构调控、导电功能引入和材料回收结合起来，仍是值得探索的问题。

  针对这一挑战，吉林大学超分子结构与材料全国重点实验室张越涛教授、何江华教授、赵武超准聘副教授团队发展了一种锂盐催化的Lewis对聚合策略。研究利用商业化锂盐与双官能氮杂环烯烃的协同作用，实现环酯的可控开环聚合，并将锂盐原位保留在聚酯中，直接赋予材料离子导电功能。由此，锂盐在聚合过程中作为催化组分，在聚合完成后继续参与离子传输，实现了“一石二鸟”的材料设计。

  2026年10月27日，相关研究以Lithium-Salt-Driven Lewis Pair Polymerization for Chemically Recyclable and Ion-Conductive Polyester Elastomers 为题发表在Angewandte Chemie International Edition上。第一作者为李城锴博士，现就职于中石化（北京）化工研究院有限公司聚乙烯研究所。

同一种锂盐，在聚合前后承担不同任务：

  常见的后掺杂路线需要先合成聚合物，再引入电解质盐，并通过混合与加工制备导电材料。本研究则从催化体系的设计出发，将盐的引入提前到聚合阶段，使聚合反应与导电功能的构建联系起来。

  研究人员采用LiTFSI或LiCF₃SO₃作为Lewis酸组分，与氮杂环烯烃组成协同催化体系，实现了ε-己内酯、δ-戊内酯及外消旋丙交酯等环酯单体的开环聚合。其中，双官能NHO2的引入改善了聚合控制，为制备分子量可预测、分子量分布较窄的聚酯提供了条件。链延伸与顺序加料实验进一步支持了体系的活性聚合特征，并展示了构筑结构明确的嵌段共聚物的能力。

  聚合完成后，锂盐保留在所得聚酯基体中，无需再通过聚合后掺盐来赋予材料离子导电性。这种从催化组分到功能组分的转变，是本研究的核心设计思路。

图1. 锂盐驱动Lewis对聚合，以及导电聚酯弹性体的制备与闭环利用思路。

  聚合动力学研究揭示了这一体系的特殊性。在所考察的条件下，聚合速率对单体和锂盐浓度呈零级依赖，而对NHO浓度呈一级依赖。这意味着，在相应实验范围内，改变单体或锂盐浓度并未带来通常预期的速率变化。

  为理解这一现象，研究人员结合核磁共振、质谱分析和对照实验，对活性物种及链增长过程进行了研究。作者据此提出，锂离子的多配位能力使其能够同时参与单体活化和增长链端的稳定，从而形成不同于常见Lewis对体系的聚合动力学行为。这些结果为理解锂盐在聚合中的作用提供了依据，也为在调节盐用量时保持聚合控制、进一步设计导电聚酯材料提供了思路。

图2. 聚合动力学、链端表征、对照实验及提出的协同催化机理。

从分子序列入手，调节弹性体的力学与导电性能:

  获得可控聚合体系后，研究进一步将ε-己内酯与δ-戊内酯进行共聚。两种单体在反应中的消耗速率存在差异：δ-戊内酯在较早阶段优先消耗，随着反应推进，链段逐渐富集己内酯单元。结合NHO2的双官能引发方式，所得共聚物形成由链中心向两端逐渐演变的梯度序列结构，为调控链段运动、结晶行为及力学性能提供了结构基础。

  通过调整单体投料比例和LiTFSI含量，系列材料的拉伸强度可在约1.6–37.4 MPa范围内变化，断裂伸长率覆盖约229%–2111%。这些数值来自不同配方，体现了该平台较宽的性能调节范围。X射线衍射与差示扫描量热分析表明，锂盐含量的变化会影响聚酯的结晶行为。因此，LiTFSI既提供离子传输所需的组分，也会影响材料的力学表现。材料设计需要综合考虑盐含量、聚合物序列与结晶结构之间的关系。

  在所考察的LiTFSI配方中，ICE11表现出最高的室温离子电导率，达到1.01 × 10^-5 S cm^-5，同时保有约1100%的断裂伸长率。温度由25 °C升至70 °C时，其电导率增加至约1.36 × 10?? S cm^-5，体现出热促进的离子传输行为。测得的Li?迁移数为0.37，支持锂离子参与该聚酯/LiTFSI体系的离子传输。

图3.共聚物序列演变，以及不同组成材料的力学、结晶与离子传导性能。

将拉伸形变转化为电信号，评估柔性传感潜力:

  导电性与高延展性的结合，使ICE11成为进一步开展应变传感研究的代表性材料。研究人员首先将ICE11薄膜作为直流电路中的导电连接，完成了点亮LED的演示；随后通过电阻随应变变化的测试，系统评估其传感行为。

  在0–400%的应变范围内，ICE11的电阻信号随拉伸逐渐增加，整体线性拟合得到的应变灵敏系数GF为1.465。分段拟合显示，GF由低应变区间的约0.972逐步增加至高应变区间的约2.050，说明材料的灵敏度具有应变依赖性。传感器的评价还需要关注加载与卸载能否对应、信号恢复需要多长时间，以及反复使用后是否仍能响应。在最大应变为50%时，按加载—卸载曲线面积计算得到的电学迟滞为8.4%。在所设定的机械加载与数据采集条件下，材料表现出亚秒级的表观响应与恢复行为。

  长期循环测试进一步显示，ICE11在0–50%应变之间经历5000次拉伸—释放循环、持续约5小时后，仍能产生对应变的电学响应。同时，信号基线随测试逐渐上移，表明长期应变标定的稳定性仍有改进空间。这些结果从灵敏度、迟滞、动态响应和循环使用等方面，较全面地展示了ICE11的传感能力。

图4. ICE11的电阻—应变关系、电学迟滞、动态响应及长期循环传感表现。

  材料使用后的回收也被纳入了研究。通过选择性解聚与后续分离，聚酯中的环酯单体和LiTFSI能够分别回收，并再次用于材料制备。两轮实验中，单体回收率均约为95%，LiTFSI回收率分别为82%和80%；再制备材料仍表现出较高的延展性和一定的拉伸强度，展示了重复回收与利用的可行性。

  这项研究将催化体系的选择与最终材料的功能联系起来：锂盐参与聚合，也参与材料使用阶段的离子传输；聚合物序列可以调节，导电性与力学性能可以通过组成设计进行优化，使用后的单体和盐也能够回收利用。这为兼顾功能与回收需求的聚酯弹性体提供了新的设计路径，并为可回收柔性传感材料的进一步发展奠定了基础。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.6189151