2021年9月2日，张佳楠课题组题为《Boosting Nitrogen Reduction to Ammonia on FeN4 Sites by Atomic Spin Regulation》的文章在Advanced Science杂志上正式发表！

目前，电子调控工程被认为是提高电催化剂活性的有效方法。为了探讨自旋对电催化反应的作用，在这项工作中，我们设计了异质单原子 (h-SA) NRR电催化剂，以揭示过渡金属中 3d 轨道的自旋转变对于氮还原反应（NRR）活性的影响。结果表明，Mo SAs的添加调整了Fe SAs的3d轨道电子排列，导致Fe的自旋态发生变化，从而促进N2活化过程。

有以下几个亮点：

1. 通过低温熔融聚合成功合成了双金属原子分散的聚酞菁铁钼（FeMoPPc）。

2. 添加Mo SAs后，成功改变了Fe的自旋态，从高自旋（dxy2dyz1dxz1dz21dx2-y21）变为中自旋（dxy2dyz2dxz1dz21），Fe的未配对电子减少，有利于π的反向贡献，促进与*N2未配对电子成键，从而加速第一步氢化过程。

3. 自旋状态改变引起Fe位点电荷密度增加，促进了N2的吸附。同时，Mo位点上吸附的H中间体可通过氢气溢流辅助N2加氢。    

4. 与具有高自旋 FeN4的FePPc和具有MoN4的MoPPc相比，具有中自旋FeN4的FeMoPPc的法拉第效率分别比他们高出2.0和9.0倍，NH3产率分别高出2.0和17.2倍，优于许多报道的Fe基和Mo基催化剂。

文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202102915

DOI：10.1002/advs.202102915