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郑州大学张佳楠/中科院大连化物所邓德会联合发表《Angew. Chem. Int. Ed.》论文 | 2H-MoS2/Fe-Nx的原子界面工程——自旋极化驱动-Fe-N-C催化形成1T-MoS2,提高钠离子可逆容量



       近日,团队与中国科学院大连化学物理研究所邓德会研究员团队与合作,通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在氮掺杂碳限域的铁单原子催化剂(Fe(SA)-N-C)载体上并将其作为钠离子电池的负极材料,在Fe(SA)-N-C的催化作用下,有效调控了1T/2H-MoS2在充放电过程中的相变和结构演化过程,从而实现高效储钠。


       在“双碳”目标下,可再生能源逐步成为能源消费增量的主体。在推动可再生能源利用的关键技术中,储能技术的发展已成为实现“双碳”目标的重要支撑技术之一。与技术相对成熟的锂离子电池(LIBs)相比,钠离子电池(SIBs)因钠资源丰富、成本低廉等优势,在大规模储能领域中展现出广阔的应用前景。金属-氮-碳(M-N-C)催化剂已被广泛用于优化SIBs负极材料的电子结构。M-N-C催化剂的活性与电子自旋态密切相关,然而,由于M-N-C催化剂的电子结构十分复杂,给人们探究催化剂的构效关系带来极大的困难。因此,研究电子自旋和活性之间的内在关系是提高催化剂活性的关键。张佳楠团队在前期M-N-C催化剂研究(Adv. Mater., 2018; ACS Catal., 2021)的基础上,发现并证实自旋态的调控可以为M-N-C催化剂带来更优异的电化学性能(Nat.

Commun., 2021; Adv. Sci., 2021; Nano Energy, 2023),并利用M-N-C自旋态来解释储钠性能的增强机制(Energy Environ. Sci., 2022; Nano Res., 2022)。基于此,张佳楠教授受邀撰写并发表了M-N-C电极材料在储能装置中的催化作用的相关综述(Sci. Chin. Mater., 2022)。


       在此基础上,研究团队通过界面化学工程将二维2H-MoS2纳米片组装在Fe(SA)-N-C载体上,发现在功函数差异的驱动作用下,Fe(SA)-N-C的电子会向2H-MoS2转移,进而增强了富电子MoS2上的S位点对钠离子的吸附作用,而缺失电子的Fe(SA)-N-C上的Fe位点的自旋态会发生改变,从而优化了Fe位点的电子结构和催化活性,相较于氮掺杂碳(N-C)和纯碳,Fe(SA)-N-C限域的Fe位点可以在充放电过程中有效促进1T/2H-MoS2的相变和结构演化过程,从而实现高效储钠。因此,MoS2/Fe(SA)-N-C展现出优异的循环稳定性,在2.0 A g-1的大电流密度下经过2000次循环后,储钠容量仍保持在350 mA h g-1左右。该研究为设计高活性和高稳定性的钠离子负极材料提供了新思路。

      相关研究以“Evolution of Stabilized 1T-MoS2 by Atomic-Interface Engineering

of 2H-MoS2/Fe-Nx towards Enhanced Sodium Ion Storage”为题,于近日发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上,该工作的第一作者是我校张佳楠课题组青年教师夏会聪。以上研究工作得到了国家自然科学基金、郑州大学青年创新团队支持计划等项目资助、丹麦Haldor Topsoe公司国际合作等项目的资助。(文/图 夏会聪)


文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202218282