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【能源学人】赵玉峰、薛军民、王焕廷、吴长征、董帆、邱介山、王志明、敖志敏教授等催化研究最新成果速览

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1. 燕山大学赵玉峰教授Angew. Chem. Int. Ed.: 打开N2-Zn-B2构型中Zn 4s电子提高ORR性能

近年来锌基单原子催化剂因其优异的稳定性而备受科研人员的关注,尽管其完全占据的Zn2+ 3d10 4s2电子构型为非Fenton活性,但其催化活性比较差。在本文中,燕山大学赵玉峰教授等课题组通过构建B, N共配位Zn-B/N-C催化剂,报道了一种调控s带的新方法。作者从实验和理论上均证实这种独特的N2‐Zn‐B2构型是至关重要的,其中Zn+ (3d10 4s1)可以容纳足够的离域电子,从而为与关键反应中间体的结合提供合适的强度,促进催化表面与ORR反应物之间的电荷转移。这种调控效应在其它过渡金属中没有发现,如M‐B/N‐C(M=Mn, Fe, Co, Ni和Cu)。因此,所得到的催化剂在碱性和酸性介质中均表现出良好的ORR活性和显著的长期稳定性。该工作为电催化剂的进一步设计提供了一个新概念。

Jing Wang, Hongguan Li, Shuhu Liu, Yongfeng Hu, Jing Zhang, Meirong Xia, Yanglong Hou, John Tse, Jiujun Zhang, Yufeng Zhao. Turning on Zn4s Electrons in a N2‐Zn‐B2 Configuration to Stimulate Remarkable ORR Performance. Angew. Chem. Int. Ed. 2020. DOI:10.1002/anie.202009991

文章链接:

https://doi.org/10.1002/anie.202009991

2. 新加坡国立大学薛军民教授Nat. Commun.:氢氧化镍纳米带中电子离域实现高效甲醇氧化

开发高活性和耐久性的非铂族金属基甲醇氧化催化剂,是实现高成本效益直接甲醇燃料电池的关键。尽管Ni(OH)2作为甲醇氧化催化剂已被广泛研究,但Ni(OH)2初始氧化为NiOOH需要1.35V的高电位。由于阴极氧还原反应的理论电位为1.23V,因此这种1.35V的高电位是不切实际的。在本文中,新加坡国立大学薛军民教授、Stephen Pennycook教授联合新加坡科技研究局Zhi Gen Yu教授、布鲁克海文国家实验室Yonghua Du教授等课题组发现四配位镍原子能够通过费米能级附近的电子离域而形成电荷转移轨道。因此,周期性排列的four-six-coordinated氢氧化镍纳米带结构(NR-Ni(OH)2)显示出优异的甲醇氧化活性,起始电位为0.55V,表明直接甲醇燃料电池结构的可操作性。因此,该策略为开发高性能、耐久的非铂催化剂用于直接甲醇燃料电池提供了一条途径。

Xiaopeng Wang, Shibo Xi, Wee Siang Vincent Lee, Pengru Huang, Peng Cui, Lei Zhao, Weichang Hao, Xinsheng Zhao, Zhenbo Wang, Haijun Wu, Hao Wang, Caozheng Diao, Armando Borgna, Yonghua Du, Zhi Gen Yu, Stephen Pennycook & Junmin Xue. Materializing efficient methanol oxidation viaelectron delocalization in nickel hydroxide nanoribbon. Nat. Commun. 2020. DOI:10.1038/s41467-020-18459-9

文章链接:

https://doi.org/10.1038/s41467-020-18459-9

3. 莫纳什大学王焕廷教授Energy Environ. Sci.: 金属氧化物基材料用于析氢电催化剂

电化学水裂解制氢是一种极具发展前景的可持续储能技术,但其广泛应用很大程度上依赖于开发高性能、高性价比的析氢反应(HER)电催化剂。金属氧化物是一类重要的功能材料,其具有不同的组成和结构,但传统观点认为其对HER没有活性。但令人鼓舞的是,近年来(主要是从2015年起)金属氧化物的不断突破和重大进展使其成为HER电催化的有前景候选材料。在本文中,莫纳什大学王焕廷教授、Yinlong Zhu教授等课题组综述了金属氧化物材料作为高效催化剂用于HER反应的最新进展。作者首先简要介绍了一些关键的基本概念,如机理、计算活性描述符和用于评估催化性能的实验参数。随后概述了迄今为止报道的基于金属氧化物的电催化剂,包括单一过渡金属氧化物、尖晶石氧化物、钙钛矿氧化物、金属(氧)氢氧化物、特殊结构的金属氧化物和含氧化物的杂化材料,重点介绍了提高性能和性能-活性相关性的设计策略。最后,作者对这一热门领域的未来机遇作了一些总结和展望。

Yinlong Zhu, Qian Lin, Yijun Zhong, Hassan A. Tahini, Zongping Shao, Huanting Wang. Metal Oxide-Based Materials as an Emerging Family of Hydrogen Evolution Electrocatalysts. Energy Environ. Sci. 2020. DOI:10.1039/D0EE02485F

文章链接:

https://doi.org/10.1039/D0EE02485F

4. 中国科学技术大学吴长征教授ACS Mater. Lett.:过渡金属氮化物电催化剂用于锌空气电池最新进展

锌空气电池因其高能量密度、经济性和安全性等优点而被公认为是最有前景的可持续能源装置之一。过渡金属氮化物(TMNs)具有成本低、高电导率、耐腐蚀、双功能ORR(氧还原反应)/OER(析氧反应)催化活性等优点,是可充电锌空气电池的理想催化剂。在本文中,中国科学技术大学吴长征教授等课题组综述了TMNs作为锌-空气二次电池电催化剂的应用,特别强调了对TMNs在原子、微结构和电子层面的调控。作者着重探讨了锌-空气可充电电池的调节与性能提升之间的关系,综述了近年来过渡金属氮化物纳米结构用于锌-空气二次电池的研究进展。基于TMNs电催化机理的探讨,本文将促进先进电催化剂的发展,并对设计高稳定性、高效率的锌空气电池有一定的启发作用。

Xinxin Yu, Tianpei Zhou, Jiankai Ge, and Changzheng Wu. Recent advances on the modulation of electrocatalysts based on transition metal nitrides for the rechargeable Zn-air battery. ACS Mater. Lett. 2020. DOI:10.1021/acsmaterialslett.0c00339

文章链接:

https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.0c00339

5. 电子科技大学董帆教授ACS Nano: 识别铋基钙钛矿量子点上卤素活性中心用于高效CO2光还原制CO

全无机无铅铋(Bi)卤素钙钛矿量子点(PQDs)具有独特的结构和光电性能,为CO2的选择性光还原提供了广阔的空间。然而,在太阳光驱动的Bi基PQDs上,将CO2高效转化为CO的高选择性仍没有实现,这表明卤素相关活性中心所促进的精确反应路径和机理仍不清楚。在本文中,电子科技大学董帆教授等课题组筛选出一系列无毒、稳定的Cs3Bi2X9 (X=Cl, Br, I) PQDs,其在气固界面上可选择性通过光催化将CO2还原制备CO。在所有已报道的纯相PQD中,在AM 1.5G模拟太阳光照下,所合成出的Cs3Bi2Br9 PQD表现出最高的CO2转化效率,CO产率为134.76 μmol g?1,选择性高达98.7%。在原位DRIFTS研究的基础上,作者对表面卤素相关活性中心和反应中间产物进行了动态监测和精确分析。结合DFT计算,作者发现表面的Br位点可以优化表面结合中间物种的配位方式,降低由·CO2-生成COOH-中间体速率限制步骤的反应能垒。该工作提出了一个卤素在太阳能燃料生产中的催化反应新机制。

Jianping Sheng, Ye He, Jieyuan Li, Chaowei Yuan, Hongwei Huang, Shengyao Wang, Yanjuan Sun, Zhiming Wang, Fan Dong. Identification of Halogen-Associated Active Sites on Bismuth-Based Perovskite Quantum Dots for Efficient and Selective CO2-to-CO Photoreduction. ACS Nano 2020. DOI:10.1021/acsnano.0c04659

文章链接:

https://doi.org/10.1021/acsnano.0c04659

6. 大连理工大学邱介山教授Adv. Funct. Mater.: 氢键触发组装空心碳纳米片用于三碘离子还原

碳材料作为贵金属催化剂的替代品,近年来在储能/转换技术中的应用迅速发展。在本文中,大连理工大学邱介山教授、于畅教授等课题组报道了一种氢键触发组装的策略,通过在多巴胺水溶液中以Silicalite-1为基底来制备空心碳纳米片。值得注意的是,通过结合密度泛函理论建模和实验验证,可以从分子/纳米尺度深入了解材料制备过程中的键合行为本质。结果表明,Silicalite-1表面的Si-OH起着锚定作用,它在能量上有利于通过氢键预吸附聚多巴胺的组成部分,从而触发随后的组装。所制备出具有独特结构的空心碳纳米片可以有效地催化三碘离子还原,转换效率高达8.58%。

Jiangwei Chang, Xuedan Song, Chang Yu, Jinhe Yu, Yiwang Ding, Chun Yao, Zongbin Zhao, Jieshan Qiu. Hydrogen‐Bonding Triggered Assembly to Configure Hollow Carbon Nanosheets for Highly Efficient Tri‐Iodide Reduction. Adv. Funct. Mater. 2020. DOI:10.1002/adfm.202006270

文章链接:

https://doi.org/10.1002/adfm.202006270

7. 电子科技大学王志明教授Appl. Catal. B Environ.: g-C3N4超薄纳米片用于光催化全水分解

利用石墨氮化碳(g-C3N4)负载铂催化剂进行太阳能光催化水分解是一个很大的挑战。在本文中,电子科技大学王志明教授联合休斯敦大学Jiming Bao教授、成都理工大学蒲生彦教授等课题组首次利用飞秒脉冲激光对g-C3N4纳米片进行了剥离。在负载1.4wt.%的Pt后,g-C3N4对整体水裂解反应具有很高的活性,H2和O2的产率分别为42.6μmol/g/h和18.7μmol/g/h (H2/O2=2.28)。通过实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,与常规剥离制备的非活性超薄g-C3N4纳米片相比,激光脉冲产生的氰基(-C≡N)缺陷更有利于Pt原子的锚定。这些二价铂辅助催化剂不同于铂金属纳米粒子,不仅为表面反应提供了更活跃的位点,而且在很大程度上抑制了水裂解的后向反应。此外,-C≡N缺陷沿能带边缘位置下移,从而提高了空穴的氧化能力。

Chunzheng Wu, Shengyang Xue, Zhaojun Qin, Masoumeh Nazari, Guang Yang, Shuai Yue, Tian Tong, Hadi Ghasemi, Francisco C. Robles Hernandez, Sichuang Xue, Di Zhang, Haiyan Wang, Zhiming M. Wang, Shengyan Pu, Jiming Bao. Makingg-C3N4 Ultra-thin Nanosheets Active for Photocatalytic Overall Water Splitting. Appl. Catal. B Environ. 2020. DOI:10.1016/j.apcatb.2020.119557

文章链接:

https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119557

8. 广东工业大学敖志敏教授J. Mater. Chem. A: 新型二维晶体氮化碳的结构与应用

具有类石墨烯原子结构但具有半导体性质的二维(2D)晶体碳氮化物(CxNy)是一种具有吸引力的新型材料,其合成、性能和应用越来越受到科研人员的关注。近年来,除了著名的石墨氮化碳(g-C3N4)外,还成功地制备出C2N、C3N和C5N2等其它类型的2D CxNy纳米晶,并对其性能和在各个领域的潜在应用进行了广泛的研究。同时,科研人员对g-CN、C2N2、C2N3和C5N也进行了理论预测,并对其性能和潜在应用进行了展望。到目前为止,二维晶体CxNy在光催化、电催化、气体吸附/分离、储能器件等方面有着广阔的应用前景。由于其独特的几何结构、可调的电子性质和高比表面积,科研人员从实验和理论两方面进行了研究。在本文中,广东工业大学敖志敏教授联合阿德莱德大学王少彬教授等课题组综述了2D CxNy纳米晶的合成及其在各个领域的应用研究进展,讨论了2D CxNy纳米晶在环境修复等更广泛应用方面的未来挑战和机遇。

Li Tan, Chunyang Nie, Zhimin Ao, Hongqi Sun, Taicheng An, Shaobin Wang. Novel two-dimensional crystalline carbon nitrides beyond g-C3N4: Structure and applications. J. Mater. Chem. A 2020. DOI:10.1039/D0TA07437C

文章链接:

https://doi.org/10.1039/D0TA07437C