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赵学波科研团队博士研究生付秋菊在ACB上发表NiO促进糠醛加氢新成果

近日,齐鲁工业大学(山东省科学院)材料科学与工程学部赵学波教授科研团队在国际催化领域顶级学术期刊Applied Catalysis B: Environmental(IF:22.1)上发表题为“Highly-dispersed surface NiO species and exposed Ni (200) facets facilitating activation of furan ring for high-efficiency total hydrogenation of furfural”的研究论文(DOI:10.1016/j.apcatb.2023.123501),深入探究了Ni基催化剂在糠醛转化为四氢糠醇反应中的反应机理和本征活性位点。其中,Ni/C-400样品在温和条件下四氢糠醇的产率高达98.5%。通过XPS和XAS测试证实了Ni/C-400样品中存在丰富的与催化活性密切相关的表面NiO物种。研究表明,Ni金属微观结构的可控调节对反应物的吸附能力有极其显著的影响,从而影响加氢反应的活性。论文第一作者为付秋菊博士研究生,闫理停副教授、王海彦教授、赵学波教授为该论文的联合通讯作者。

     镍基催化剂因其较高活化H2的能力而在加氢领域中成为一种极具前景的催化剂候选者。然而,关于催化剂结构(如活性位点以及金属暴露晶面)如何影响糠醛、糠醇分子吸附构型的机理仍然缺乏细致的研究。糠醛加氢制备四氢糠醇的反应机理和本征活性位点还不明确,这限制了高效催化剂的设计和制备。在本文中,作者深入研究了镍基催化剂中表面氧化镍物种与暴露晶面对反应物糠醛分子与氢气分子的吸附影响,并揭示出表面氧化镍物种与Ni(200)晶面协同活化呋喃环,是糠醛分子全加氢反应能够进行高效转化的关键。作者以二维纳米片自组装的三维花簇状金属有机框架化合物(MOF)Ni-BDC为自牺牲模板,在不同热处理温度下制备了Ni/C-T催化剂。通过XPS和XAS测试证实了Ni/C-400样品中存在丰富的表面NiO物种。此外,糠醛/糠醇-程序升温脱附实验,结果表明,Ni/C-400样品与反应物具有较强的吸附相互作用,在80 ℃、1 MPa的氢气压力条件下反应4 h,四氢糠醇的产率达到98.5%。通过理论计算表明,表面NiO物种与Ni(200)晶面协同,增强Ni表面与糠醛、糠醇、H2分子间的吸附相互作用。该研究表明,Ni金属微观结构的可控调节对反应物的吸附能力有极其显著的影响,从而影响加氢反应的活性。在该工作中,我们提出和证实了Ni-MOF衍生的镍碳材料的表面氧化镍物种是高效催化糠醛加氢制四氢糠醇的催化活性位点,突破了现有镍基催化剂糠醛加氢的催化活性理论,是非常重要和有意义的研究成果!


原文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633732301144X