华南理工大学刘军教授团队 Angew: 共晶聚合物电解质促进锂盐离解用于高性能锂金属固态电池

2023-09-16 来源：高分子科技

发展高安全性、高性能和高能量密度的固态锂金属电池技术是解决当前锂离子电池安全性差和能量密度低的有效途径。聚合物固态材料由于具有良好的柔性和合适的加工性能，被认为是理想的固态电解质材料候选者之一。然而，聚合电解质材料由于室温离子电导率低，聚合物基体与锂金属负容易发生副反应导致界面稳定性差等问题，严重限制了聚合物电解质材料在固态锂金属电池中的实际应用。

近日，华南理工大学的刘军教授课题组等人通过共晶聚合物的策略，设计了一种由丁二腈（SN）和聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯（PEGMEA）组成的具有优异综合电化学性能的新型共晶聚合物电解质用于高性能的固态锂金属电池。研究结果表明，SN和PEGMEA之间的相互作用促进了二氟（草酸）硼酸锂（LiDFOB）盐的离解，并增加了游离Li⁺的浓度，降低了锂离子迁移的能垒。优化设计的PAN_1.2-SPE（PEGMEA:SN=1:1.2质量比）聚合物共晶电解质在30°C下展现出1.30 mS cm^-1高离子电导率。LiDFOB作为锂盐有效提升了电解质与电极间的界面稳定性，基于PAN_1.2-SPE组装的的Li/Li对称电池和Li/LiFePO₄固态电池展现出优异的长期循环稳定性（Li/LiFePO₄ 固态锂金属电池1500次循环后容量保持率为80.3%）。该工作以题目为Eutectic-Based Polymer Electrolyte with the Enhanced Lithium Salt Dissociation for High-Performance Lithium Metal Batteries发表在国际权威期刊 Angewandte Chemie。张德超博士和刘雨轩博士（现为华南理工大学特聘副研究员）为本文共同第一作者。

首先，经过实验优化设计的PAN_1.2-SPE（PEGMEA：SN=1：1.2质量比）共晶聚合物电解质展现出较高的室温离子电导率（1.30 mS cm^-1，30 °C）。理论模拟计算和实验结果表明PAN_1.2-SPE的高离子电导率主要源于锂盐的高度解离，有效降低锂离子的迁移扩散能垒，促进了锂离子的快速迁移。

图1. PAN_1.2-SPE 中锂离子传输机理

其次，PAN_1.2-SPE中选取二氟草酸硼酸锂（LiDFOB）作为锂盐，可以促进形成稳定的SEI膜，抑制了SN与锂金属负极之间副反应的发生，提升了与锂金属负极的界面稳定性。

图2. PAN_1.2-SPE/Li界面的结构

最后，采用PAN_1.2-SPE共晶聚合物电解质组装的表现出高的比容量，良好的循环稳定性，优异的倍率性能和宽温度区间适用性；同时组装的软包固态锂金属电池具有良好的循环性能和安全性，表明PAN_1.2-SPE具有良好的实用性。该工作为解决聚合物固态电解质固有问题，提升聚合物电解质综合性能以实现其在固态锂金属电池中的实际应用提供了一种新的策略。

图3. 基于PAN_1.2-SPE组装的固态锂金属电池性能

图4. 基于PAN_1.2-SPE组装的固态软包锂金属电池性能及其安全性

文献详情：Eutectic-Based Polymer Electrolyte with the Enhanced Lithium Salt Dissociation for High-Performance Lithium Metal Batteries

文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202310006

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（责任编辑：xu）

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