高分子材料因其轻质、高强度、耐腐蚀和可设计性强等优异特性,已成为航空航天、新能源汽车、智能建筑和新能源存储等战略新兴领域的核心材料。人们对高分子材料性能的要求日益严苛,随着这些应用领域向深空、深海、超高温/低温等极端环境和动态工况(如瞬时冲击、循环载荷)拓展,传统高分子材料面临结构稳定性与功能可靠性的双重挑战。特别值得注意的是,高分子产品的应用长期受限于"强度-韧性倒置"这一材料科学经典难题。现有传统方法如化学交联或填料复合等增强增韧策略往往以牺牲加工性能为代价,且通常在某些特定应力应变条件下有效,严重制约了高分子材料在众多领域的功能应用。
随着应用场景的不断深化与拓展,迫切需要对高分子体系的微观动态力学机理形成全新物理理解,进而跨尺度揭秘其流变行为及对应的黏弹特征,推动高分子材料向高性能化、功能化且兼顾环境适应性方向发展。受癌细胞侵略性恶性增殖,以及细胞有丝分裂过程中核内环型小分子在维持染色质生物大分子网络拓扑结构所起作用的启发,厦门大学物理系/软物质及仿生研究院曹学正教授课题组仿生设计并基于跨尺度流变理论模拟揭秘:刚性纳米环(SNRs)与高分子链在微观尺度上的动态拓扑缠结,可实现高强高黏高分子超流体,在宏观上表现出同步提升的强度与韧度。
该研究工作以“Design of High-Performance Viscoelastic Polymer Nanocomposites Using Stiff Nanorings”为题发表在高分子TOP期刊《Macromolecules》上。文章第一作者为厦门大学物理系研究生郭绿洲,通讯作者为厦门大学物理系曹学正教授。合作作者包括厦门大学物理吴晨旭教授/化学系陈嘉嘉教授、德累斯顿莱布尼茨聚合物研究所Holger Merlitz教授、清华大学化工系杨振忠教授和北卡罗莱纳大学M. Gregory Forest教授等。

图一:SNRs填充后的高强高黏高分子超流体具有很强的抗撕裂能力和优异机械性能。SNRs填充增强增韧的微观动态力学机理以及所实现高弹超黏性能的跨尺度流变理论模拟揭示。
近几年,曹学正教授课题组发展了关于软物质与生物体系大分子平衡与非平衡弛豫的跨尺度标度理论,实现了对该类体系黏弹特征的动态力学理论表征【Phys. Rev. E (Letter) 2022 & Phys. Rev. E 2021】,并在该标度理论基础上开发了高效精准跨尺度流变统计算法软件,覆盖跨108剪切频域宽度的复杂流变场景【具有完全自主知识版权流变软件2024&2025】。基于课题组所发展的流变理论方法与模拟计算软件,本论文从流变学与软凝聚态物理角度揭示了SNRs作为动态应力耗散单元的微观动态力学机理。通过系统的流变统计模拟与物理分析,团队发现SNRs的贯穿拓扑约束,会显著缩短高分子链静态与动态缠结长度,对高分子链弛豫的抑制效果远超传统链间缠结,导致高分子熔体转变为类凝胶超粘流体。撕裂模拟与应力-应变关系证实,SNRs能通过链滑移耗散外作用能量,保护高分子网络结构免受破坏。定量的流变统计计算和物理分析揭示,高分子链贯穿SNRs的动态滑移机制能将外应力集中作用在纳米环上,从而显著减少高分子链断裂。这种“拓扑增强-动态耗散”双机制突破了传统交联网络的局限性,不仅克服了传统材料的黏弹性能瓶颈,还赋予独特的流体自修复特性,为理解复杂高分子体系的跨尺度流变行为提供了全新动态力学机理框架,将在航空防护层、高性能轮胎、防弹高分子薄层和高安全新能源聚电解质电池等领域展现出重要前沿应用潜力。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.5c01029
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