软材料无处不在——从人体皮肤、血管,到轮胎、胶粘剂、柔性电子器件。它们能在外力作用下产生大变形。然而,这种大变形带来了一种破坏模式:突跳失稳。微小的载荷变化就可能引发变形剧增,导致空化、击穿甚至断裂。在许多应用场景中,软材料需要在小变形下柔软,在中等变形迅速变硬,利于变形的同时克服失稳。然而,根据经典橡胶弹性理论,柔软的网络需要非常大的变形才能硬化;而能在中等变形硬化的网络,往往又太硬太脆。如何打破这一瓶颈?
浙江大学罗英武教授团队提出了一种高分子网络设计策略——有序纳米塑料–弹性体网络(Ordered nanoPlastic–Elastomer Network,简称OPEN)(图1a)。该结构实现了小变形柔软与中等变形快速硬化的兼得,成功抑制了突跳失稳,让材料实现平稳可控的大变形。
2026年6月10日,相关成果以题为“Ordered nanoplastic-elastomer networks resolve conflict between softness and stability”在Nature Communications上发表。论文第一作者为浙大化工学院硕士生王妍,通讯作者为陈哲琪博士(现香港大学先进生物医学仪器中心博士后)、浙大航空航天学院念国栋研究员、浙大化工学院罗英武教授。共同作者包括浙大化工学院博士生林章侃、浙大航空航天学院曲绍兴教授。
OPEN的核心在于两个设计原则(图1a):
1.少量硬质玻璃态塑料纳米颗粒有序分布在交联的软橡胶态网络基质中;
2.刚柔两相之间通过致密共价键相连。
这两个原则共同强化了应变放大效应:宏观拉伸时,硬质颗粒不变形,并通过共价键将应力传递给软基质,使软基质中的实际应变被放大(图1b)。这一机制让材料在更小的宏观应变下就能进入硬化区间:小变形阶段:硬颗粒体积分数低,力学行为由软基质主导,材料保持柔软;中等变形阶段:软基质中应变被放大,网络链更快接近拉伸极限,提前发生应变硬化。换句话说,OPEN改变了宏观变形到微观网络链的传递方式,在不牺牲初始柔软性的前提下,实现了更早的硬化。

图1 有序纳米塑料-弹性体网络的设计与应变放大效应
研究团队通过理论模型和有限元模拟,建立了宏观变形与软基质微观变形之间的定量关系(图2a-d)。结果表明:仅需 5 vol.% 的有序硬颗粒,就能产生显著的应变放大效应; 材料既保持小应变下的柔软,又能在中等应变下显著硬化(图2e-f);该设计可有效抑制介电弹性体驱动器、气动驱动器中的突跳失稳(图2g-j)。

图2. 理论假设、分析与有限元模拟
作者使用聚合物胶体组装的方式实现有序纳米塑料-弹性体网络(OPEN)的制备。具体而言,采用热引发的活性自由基乳液聚合制备了粒径窄分布的核壳胶乳(图3a-c)。每个乳胶粒的核由玻璃态聚合物组成,壳层由带有潜伏光交联集团的橡胶态聚合物组成。胶乳干燥成膜后,经紫外光固化,即得到结构稳定的OPEN薄膜(图3d)。硬质玻璃态颗粒有序分布在交联橡胶基质中,且每一根玻璃态链都与一根橡胶态链共价相连。

图3 胶体组装法制备材料
随着硬质颗粒含量增加,材料的拉伸硬化行为逐渐提前(图4a)。通过将宏观拉伸比转换为微观拉伸比后,不同体积分数条件下的应力–应变曲线实现重合。这表明应变放大效应正是改变材料宏观拉伸行为、促使其快速硬化的根本物理机制(图4b)。
在介电驱动测试中,传统网络发生突跳失稳,驱动变形仅30%;OPEN则克服了失稳,实现 >120% 的稳定大变形,理论与实验十分吻合(图4c-d)。驱动器的各项性能实现了数倍提升,尤其是能量密度提升超过一个数量级。值得注意的是,纳米塑料域体积分数并非越高越好。随着其进一步增加,虽然应变硬化提前,但材料整体变形能力反而受到限制。因此,大变形性能的实现依赖于结构的精确平衡(图4e-f)。

图4 力学响应的实验验证及在介电弹性体驱动器中的应用
OPEN所实现的应变放大与稳定应变硬化行为,依赖于其两个设计原则——有序分布和强界面结合的协同作用。这与传统颗粒填充橡胶体系形成对比。在传统填充橡胶体系中,硬质颗粒通常无序分散于软基质内,同时界面结合相对弱;因此,无序分散和弱结合的颗粒在拉伸过程中容易发生滑移甚至脱粘,从而表现出较高的模量、显著的能量耗散效应,并通常在中等变形表现出拉伸软化而非拉伸硬化。
总结
本研究提出了一种针对软材料突跳失稳的通用结构设计——有序纳米塑料–弹性体网络(OPEN)。通过纳米尺度的刚柔相济结构放大软基质的应变,使应变硬化提前,从而克服突跳失稳,解决了柔软性与稳定性之间的固有矛盾。研究明确了OPEN的两大关键设计原则,并通过理论与实验系统证明了其在抑制突跳失稳方面的有效性和可靠性。
全文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-026-73807-5
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