水凝胶的粘接性能强弱有着重要意义；近年来水凝胶强粘接的实现显著拓展了其应用范围。人们常用90度剥离测试用于表征水凝胶粘接性能的强弱。剥离过程中剥离力通常会先增加到一个峰值后再进入一个稳定剥离状态。稳态剥离力决定了水凝胶的粘接韧性，而比粘接韧性更高的最大剥离力决定了其抗脱粘性能。但是，这一特性在以前往往被忽略掉了。
鉴于此，南方科技大学杨灿辉课题组报道了一种在粘接层上方施加刚性背板从而诱发大规模桥连机制的方法，使得粘接层在发生灾难性的破坏之前大部分的材料都会发生变形并耗散能量，从而显著提高水凝胶的抗脱粘性能（图1）。相关工作于近期以“Enhance the debonding resistance of hydrogel by large-scale bridging”为题发表在固体力学顶级期刊《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》上。
图1 大尺度桥联提高水凝胶抗脱粘性能的机理
为了验证这一机理，研究人员分别在PAAm水凝胶上施加弯曲刚度在10-8 Nm2的PET背板和弯曲刚度在10-2 Nm2的PMMA背板，然后从玻璃基底上剥离。水凝胶的抗脱粘性能从185 N/m提升到了856 N/m。另外发现抗脱粘性能的增加受到水凝胶厚度和背板弯曲刚度的影响。
图2 力学性能表征
考虑到实际应用中往往并不具备硬背板条件。研究人员采用响应性的水凝胶作为粘接层的背板。在通常情况下，背板是软的，不影响水凝胶粘接层整体的性能。但是，当受到脱粘威胁时，在适当的刺激下，响应性背板可以硬化，激发大规模桥连机制，从而抑制脱粘。研究人员结合水凝胶网络的拓扑纠缠特性，将上层的温度响应水凝胶PAAc/CaAc和负责与基底接触耗散能量的底层水凝胶（包括单网络凝胶PAAm和双网络凝胶Ca-alginate/PAAm）结合在了一起。利用PAAc/CaAc在不同温度下模量会变化三个数量级的特点，这种双层复合水凝胶可以在不同温度下表现出不同的抗脱粘性能。
图3 双层水凝胶的响应性抗脱粘性能
之后，研究人员采用经典的内聚力模型对刚性背板下水凝胶从基底上剥离的行为进行力学建模与分析。由对接头试验给出内聚力本构关系。利用打靶法数值求解该初值问题，得到相应的脱粘阻力和cohesive zone长度。
图4 剥离的力学模型
理论结果与实验结果符合较好，并能初步预测背板刚度对于抗脱粘性能的提升数值。另外，研究人员还发现随着背板刚度的增加，cohesive zone尺寸会随之增大，但是当cohesive zone区尺寸受到材料本身长度的限制时，模型需要修正，抗脱粘性能也会下降。
图5 理论预测和实验结果对比
综上所述，本研究报道了一种通过利用大规模桥连机制来提高脱粘性能的方法。这一机制激活了裂纹尖端前方大部分未变形的材料，以抵抗裂纹的初始扩展，并通过单网络水凝胶和双网络水凝胶的剥离得到了验证。利用该机制提高软材料抗脱粘性能具有普适性，其对于水凝胶可控脱粘和粘接材料的几何设计都具有一定的启发意义。
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论文第一作者是南方科技大学力学与航空航天工程系硕士研究生何耘丰；合作作者包括南方科技大学力学与航空航天工程系研究助理教授万晓东博士、本科生陈玉杰，通讯作者是南方科技大学力学与航空航天工程系杨灿辉助理教授。
论文信息与链接
Yunfeng He, Xiaodong Wan, Yujie Chen, Canhui Yang, Enhance the debonding resistance of hydrogel by large-scale bridging. Journal of the Mechanics and Physics of Solids, 2021, 104570.
DOI: https://doi.org/10.1016/j.jmps.2021.104570
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509621002209
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