电介质电容器由于其超高的功率密度（10⁴~10⁸ W kg^-1），是医疗除颤器、工业激光器、电磁炮高能武器系统等脉冲功率应用的关键部件，尤其是随着新能源的发展，在光伏/风力发电机并网、新能源电动汽车等领域展现了广阔的应用前景。其中，成本低、易加工、耐高电压的聚合物薄膜是目前广泛应用的电容器电介质材料。然而，由于聚合物薄膜热稳定性差，难以直接在高温高电场环境下工作。因此，工业界通过引入冷却系统，降低电容器工作环境温度。以混合动力汽车换能器中的电容器为例，为使目前商用的双向拉伸聚丙烯（BOPP）薄膜材料正常工作，需要冷却系统将工作环境温度从高达150 °C降至80 °C以下，这不可避免地增加了动力系统的质量和体积，降低能源使用效率。针对这一难题，需要实现在高温实际工作环境下具有高储能密度和效率（超越BOPP在室温下的性能），并且可以长期稳定工作的电介质材料。

  中国科学技术大学李晓光教授、殷月伟教授团队在高温储能电介质电容器领域取得重要进展。研究者首先通过控制聚酰胺酸（PAA）向聚酰亚胺（PI）转化的热化学反应动力学过程，得到了具有不同PI含量的PI-PAA共聚物。通过综合PI的耐高温特性和PAA较高的介电常数和较宽的带隙，获得了0.87PI-0.13PAA这种更为优异的高温储能聚合物电介质材料。

图1. PI-PAA共聚物及纳米复合材料的结构表征。（a）PI-PAA共聚物的傅里叶变换红外光谱。（b）不同热处理温度制备的PI-PAA共聚物中的PI含量。（c）添加0.1%体积分数氮化硼纳米片的复合材料经腐蚀处理后表面的扫描电子显微图像，（d）和（e）是其中硼元素和氮元素的能谱扫描图。

  更进一步地，研究人员在0.87PI-0.13PAA聚合物材料中掺入倾向于平行薄膜表面排布的氮化硼纳米片（BNNS）。由于界面效应，极少量的BNNS添加（＜0.3 vol%）即导致了介电常数的显著提升（~18%），相关结果也被理论模拟很好地描述。而且，得益于BNNS的高热导、高绝缘等特性，材料击穿强度也得到了优化。在混合电动汽车中电容器的实际工作条件下（150 °C, 200 MV m^-1），最优组分复合材料0.87PI-0.13PAA+0.1 vol% BNNS的储能密度达到~1.38 J cm^-3，效率高于96%，且在经历20000次循环充放电测试以及35天耐受性测试后储能性能依然稳定。该储能密度是目前已报道高温聚合物基复合材料中最高的，是BOPP薄膜电容器室温环境、相同场强下储能密度的3.5倍。此外，PI-PAA是生产PI过程中的中间产物，可轻易通过调整已大规模商用的PI薄膜的生产线得到，具有良好的可扩展性。由于PI-PAA制备温度低于PI，甚至有可能进一步降低生产成本。该介电储能材料具备在电动汽车、功率电力电子等系统高温环境中应用的潜力。

图2. 0.87PI-0.13PAA基复合材料的介电性能表征和模拟。（a）复合材料介电常数的频谱。（b）复合材料介电常数与掺入纳米片的体积分数关系的实验和模拟结果。（c）聚合物与纳米片界面区域的介电常数随与纳米片表面距离的变化关系。（d）不同纳米片含量的复合材料的截面介电常数分布。

图3. 在150 °C，200 MV m^-1下0.87PI-0.13PAA+0.1 vol% BNNS复合材料的（a）20000次充放电循环测试和（b）35天高温耐受性测试。

图4. 在150 °C下0.87PI-0.13PAA+0.1 vol% BNNS复合材料的储能性能与其他高温电介质材料的储能性能比较。

  相关成果以“Scalable polyimide-poly(amic acid) copolymer based nanocomposites for high-temperature capacitive energy storage”为题在线发表在《先进材料》（Adv. Mater.）杂志上。中国科学技术大学物理学院和合肥微尺度物质科学国家研究中心博士生戴智展、包志伟和丁崧为论文共同第一作者，李晓光教授和殷月伟教授为论文通讯作者。该项研究得到了国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划、中国科学技术大学“双一流”人才团队平台项目的资助。

  文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202101976