南开大学陈永胜、刘永胜团队 JACS:非掺杂的聚合物合金空穴传输材料制备高性能钙钛矿太阳能电池
2022-05-22 来源:高分子科技
目前最高效率的钙钛矿太阳能电池(PSC)中使用的空穴传输材料(HTM)基本都是Spiro-OMeTAD,它需要离子型掺杂来提高其导电性和迁移率。然而,由吸湿性的掺杂剂引起的不稳定性以及需要在空气中进行氧化的繁琐过程阻碍了PSC的商业化。本工作中,他们提出了一种聚合物合金策略(使用两种结构高度相似但结晶度不同的共轭聚合物通过溶液共混成膜形成聚合物合金结构),精细调节聚合物合金的分子堆积和结晶性,并研究了聚合物合金的与器件之间的构效关系。在使用非掺杂的聚合物合金作为HTM的钙钛矿太阳能电池中,实现了24.53%的能量转换效率(PCE)和1.19V的高开路电压(VOC),并且稳定性大大改善。该文章发表在J.Am.Chem.Soc.上。陈永胜教授和刘永胜研究员为该文章的通讯作者,博士后付强为本文第一作者。
本文亮点
2)在PM6骨架中引入硒吩单元合成了新聚合物PMSe,并且与PM6可以形成合金结构,这种合金聚合物是一类极具潜力的空穴传输材料,并且在不同的钙钛矿基底上均具有普适性。
3)使用合金聚合物的非掺杂器件获得了24.53%的能量转换效率(PCE)和1.19V的高开路电压(VOC),是目前基于非掺杂空穴传输材料的钙钛矿光伏器件的最高效率。
图1.(A)PM6和(B)PMSe的分子模型和表面静电势分布(ESP)。(C)PMSe溶液在不同温度下的紫外-可见吸收光谱。(D)PM6、Poly-alloy和PMSe的薄膜紫外-可见吸收光谱。(E)能级排列的示意图。(F)PM6、Poly-alloy和PMSe薄膜的平均空穴迁移率和导电率。(G,H,I)DFT计算的的三种聚合物体系的模型:(G)PM6,(H)PMSe,和(I)Poly-alloy。(J)聚合物体系内部分子间的非键合能。
图2.(A,B,C)PM6,Poly-alloy和PMSe薄膜的GIWAXS散射图。(D,E,F)PM6、Poly-alloy和PMSe薄膜的堆积取向分布示意图。(G)面外(OOP)的π-π堆积衍射的d间距。(H)PM6、Poly-alloy和PMSe在面内方向的π-π堆积衍射的d间距。(I)PM6、Poly-alloy和PMSe在面外和面内方向的π-π堆积衍射的峰面积和峰面积比。
图3.(A,B)DFT计算的PM6(A)和PMSe(B)在钙钛矿(PVSK)表面的堆积。(C)原始钙钛矿薄膜和涂有PMSe薄层的钙钛矿薄膜的XPS的Pb4f峰。(D)原始钙钛矿薄膜和涂有PMSe薄层的钙钛矿薄膜的XPS的Se 3d峰。(E)涂有不同厚度的超薄Poly-alloy HTL层的钙钛矿薄膜的稳态荧光(PL)光谱。(F)从图3E中相应的PL曲线中提取的涂有Poly-alloy的钙钛矿薄膜的相对PL峰值强度与Poly-alloy厚度的关系图。
图4.(A)钙钛矿太阳能电池的器件结构,说明了基于离子型掺杂的Spiro-OMeTAD的器件的缺点和基于非掺杂聚合物HTL的器件的优点。(B)基于不同聚合物HTM的器件的J-V曲线。(C,D)基于不同钙钛矿组分的非掺杂Poly-alloyHTL和掺杂的Spiro-OMeTAD的器件的J-V曲线(E)基于非掺杂Poly-alloyHTL的大面积PSC(面积:1.01 cm2)的J-V曲线。(F)相应器件的统计VOC数据。(G)相应器件的Mott-Schottky图。(H)当器件作为发光二极管(LED)运行时,EQEEL与注入电流密度的关系。
原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c04029
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(责任编辑:xu)
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