中科院化学所赵永生研究员团队 ACS Nano：单晶染料激光器

2022-07-16 来源：高分子科技

基于有机染料溶液作为增益介质的染料激光器自发明以来，已在天文学、制造、医学、光谱学等领域展现出许多先进的应用。为了进一步满足光学器件的集成性和激光器件运输和存放过程中的安全性，科学家们发展了依靠掺杂染料的聚合物作为增益介质的固态染料激光器，然而其存在缺陷密度高、光学增益低、稳定性差等问题。单晶态的有机激光器由于缺陷少、光学增益高、稳定性好，已在部分芳香族低聚物的有机半导体材料中实现，近年来，有机单晶半导体激光器已接近其性能和功能极限。相比之下，激光染料分子种类繁多，如常见的香豆素类、罗丹明类以及花菁衍生物等。染料单晶激光的实现有望进一步拓宽有机单晶激光器的增益体系。然而，染料分子在聚集态下存在严重的分子间猝灭，通常无法提供足够的光学增益，所以目前利用有机染料分子实现单晶态下的受激辐射面临着巨大挑战。

图1

近期，中国科学院化学研究所赵永生研究员课题组发展了一种温度控制的分子自组装策略（图1a），通过调控染料分子的组装路径分别得到了同一染料分子的热力学和动力学微晶，基于此实现了基于传统激光染料的单晶微纳激光。对所制备的热力学微晶（黄色相）和动力学微晶（青色相）（图1b，c），进一步研究了染料微晶中不同的分子堆积方式、分子间相互作用与激发态动力学过程，并揭示了这两种染料微米线的发光属性：黄色相微米线为分子间电荷转移的激基缔合物的发射，青色相微米线为分子内电荷转移的单体发射（图2）。最终在飞秒激光的泵浦下，黄色相的热力学染料微晶由于强的π-π作用引起分子间猝灭，即使在高的泵浦功率下也未能实现受激辐射（图3）。而具有弱的π-π作用的青色相的动力学微晶由于抑制了分子间电荷转移，从而维持了足够高的光学增益，在光泵浦作用下成功实现了低阈值的单晶染料激光出射（图3c和d）。这项研究工作通过调控染料分子堆积首次实现了基于有机染料的单晶激光，不仅为基于分子堆积调控实现单晶染料激光器提供了令人信服的实例，而且为开发高性能的纳米光子学元件提供了有价值的借鉴。该工作以“Realization of Single-Crystal Dye Lasers by Taming Charge Transfer in Molecular Self-Assemblies”为题发表在《ACS Nano》上，文章第一作者是中国科学院化学研究所硕士研究生董琬婷。通讯作者是张春焕博士和赵永生研究员。该研究得到科技部和国家自然科学基金委的支持。

图2

图3

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c03385

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（责任编辑：xu）

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