水凝胶粘合剂由于其生物相容性，以及柔软、湿润的特性，在组织修复、伤口敷料和智能传感器等领域具有诸多应用。在潮湿、酸性、高盐浓度的生物界面上具有良好粘接性并能够承受大幅形变的粘合剂的设计成为了具有挑战性的问题。近期，宁波大学赵传壮课题组利用苯并咪唑与环糊精的主客体作用和苯丙咪唑的特殊的π-阳离子结构，构筑了超拉伸性、多界面适应性、pH响应性和耐盐水凝胶粘合剂（图1）。
图1. PCD-BI 水凝胶粘合剂的合成路线及粘接机理
研究人员以丙烯酰胺为凝胶单体、以聚（β-环糊精）（PCD）为主体分子交联剂、以苯并咪唑（BI）为客体分子单体制备了水凝胶粘合剂（PCD-BI hydrogel）。PCD和BI之间的主客体作用赋予材料良好的能量耗散效果和可拉伸性能，断裂应变可达到的4000%以上。由于该水凝胶与不同表面之间存在着离子键、π-π堆积和氢键等多种类型的相互作用，该水凝胶与多种表面都有着稳定的粘附效果。主客体作用的动态性使得材料有良好的触变性，可以在压力作用下在基底上快速铺展完成粘接。BI在酸性条件下发生质子化并与生物界面上的负电基团产生静电作用，使得材料在酸性环境下更强的粘接力。BI具有的独特的阳离子-π结构，其咪唑基团可以俘获质子变成阳离子，而疏水的苯基可以降低其相邻化学环境的介电常数从而强化咪唑阳离子与基底的静电相互作用力，这使得水凝胶可以在高盐的环境中依然具有较强的粘接效果(图2)。
图2. PCD-BI水凝胶的粘接性能: (a)不同界面的粘接性能；（b）pH调控的粘接性能；（c）耐盐粘接性能；（d）界面适应性；（e）水下快速粘接；（f）可延展性粘接
凭借主客体作用赋予的超拉伸性和独特的阳离子-π结构赋予的生物界面上稳定的粘结性和抗盐性，该材料可以被设计成生物组织粘合剂，对多种生物组织有良好的粘接效果，并对生物组织的形状变化具有一定承受能力。该材料能够承受运动中的大幅形变并在出汗的皮肤依然保持良好粘接性能，在运动传感器中具有应用前景。（图3）
以上相关成果发表在Chemistry of Materials 上。论文的第一作者为宁波大学硕士研究生许文超，通讯作者为赵传壮教授。
近年来，宁波大学赵传壮课题组在可编程响应性水凝胶和极端条件下的高性能水凝胶方面取得一系列研究进展：通过编辑氢键给体和氢键受体单体在凝胶网络中的空间分布构筑了具有可编程形变功能和图案化发光功能的水凝胶（Sci. China Chem., 2021, 64, 1770; ACS Appl. Mater. & Interfaces 2019, 11, 43641）；通过聚合物链间氢键取向获得了具有可控螺旋形变功能的水凝胶驱动器 (Chem. Mater. 2021, 33, 8351)；通过调控聚合物凝胶网络内部的疏水相分离制备了具有耐热性和可编程形状记忆功能的水凝胶人工肌肉(Sci. China Mater. 2022, 65, 2274)；通过主客体作用和阳离子-π作用协同构筑了超拉伸性和抗盐水凝胶粘合剂(Chem. Mater. DOI: acs.chemmater.2c01904)。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemmater.2c01904
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