超分子作用促进了高韧性弹性体的发展。然而，驱动超分子增韧的真正原因未被深入探索，实现所需高韧性的合理设计仍然存在困难。文章报道了一种简单而稳健的方法，通过合理定制包含刚性和柔性超分子段的硬–软相分离结构来增韧热塑性弹性体。不同结构刚度的功能链段提供了错配的超分子作用，能有效地调控能量耗散并承受外力。含有芳香酰胺和酰氨基脲的最优超分子弹性体SPUU-DA表现出创纪录的韧性（1.2 GJ m^?3），是最韧天然材料（达尔文蜘蛛丝，354 MJ m^?3）的3.4倍，现有最韧合成弹性体（一种氢键导电弹性体，615 MJ m^?3）的2.0倍。此外，SPUU-DA还具有非凡的抗裂性（断裂能282.5 kJ m^?2）、超高的断裂真应力（2.3 GPa）、良好的弹性、愈合能力、可回收性和抗冲击性能。作者通过建立超分子弹性体库，验证了该增韧机制在设计和开发超韧性材料中的潜力，并展望了材料在航空航天和电子等领域的应用前景。

  韧性作为材料的一个重要力学参数，其代表了材料在发生塑性变形和断裂过程中吸收能量的能力。如何提高材料的韧性是制约材料发展的瓶颈，也是化学和材料科学领域非常重要的研究课题。热塑性弹性体以其优异的性能和可回收的特点，广泛应用于国防工业、生物医用和柔性电子等领域。

  通过建立SPUU弹性体库证实了错配超分子增韧热塑性弹性体的普适性。为高韧性超分子弹性体的分子设计提供了三点建议：（1）刚性和柔性超分子扩链剂结合可以显著提高弹性体的韧性。（2）具有两个或三个芳香环的刚性扩链剂分子比具有单个苯环的刚性扩链剂分子增韧效果好。（3）含芳基酰胺基团的扩链剂与柔性扩链剂结合时，对SPUU增韧效果大于其他刚性扩链剂与柔性扩链剂结合。详细讨论了高韧性超分子弹性体的潜在应用。

  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202301762