西工大王文智/西安交大郭保林、赵鑫团队 CEJ：多键交联的抗菌、导电和抗氧化水凝胶粘合剂用于MRSA感染的运动皮肤伤口愈合

2023-06-03 来源：高分子科技

运动皮肤伤口的耐药细菌感染和低愈合效率对伤口敷料的柔性、自愈性、抗菌活性和促组织愈合性能的设计提出了多重要求，与伤口的机械和生化特性不匹配的敷料将严重限制伤口的恢复。然而，大多数已开发的敷料具有单一的生物活性(如抗氧化、抗炎、抗感染等)，愈合效果有限。因此，制造智能多功能伤口敷料，以从多个愈合过程中调节伤口微环境并提供适宜的物理性能，从而促进感染伤口的快速修复，意义尤为重大。

图1. 多键交联水凝胶粘合剂的功能示意图

近期，西北工业大学王文智副教授及西安交通大学郭保林教授、赵鑫副教授团队开发了一种多键交联的抗菌、导电和抗氧化水凝胶粘合剂，具有高拉伸性和快速自愈合性，用于感染性运动伤口的愈合。通过光交联1-乙烯基-3-丁基咪唑溴盐(ILs)、3-丙烯酰胺基苯硼酸、N-双甲基丙烯酰胺、2-羟乙基丙烯酸酯和PEGSD/Zn²⁺的混合物，合成了具有高拉伸性和快速自愈性的多键交联抗菌、导电和抗氧化水凝胶粘合剂。水凝胶网络通过多种键交联，包括儿茶酚-Zn²⁺配位、氢键、阳离子-π、苯硼酸酯键和少量永久共价键，使水凝胶具有良好的柔韧性、自愈性和高拉伸性。Zn²⁺和聚(离子液体)的加入使水凝胶具有协同的抗菌活性和良好的导电性。儿茶酚基团使水凝胶具有良好的组织粘附性和抗氧化性。体内伤口闭合评估、组织学检测和免疫荧光染色表明，该新型水凝胶能够通过减少炎症和加速血管化来加速MRSA感染的运动伤口的愈合。该工作以“Multiple bonds crosslinked antibacterial, conductive and antioxidant hydrogel adhesives with high stretchability and rapid self-healing for MRSA infected motion skin wound healing”为题发表在《Chemical Engineering Journal》上(https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143362)。西北工业大学王文智副教授为文章第一作者，西安交通大学赵鑫副教授、郭保林教授为通讯作者。该研究得到国家自然科学基金和国家重点研发项目的资金支持。

图2 (a) PEGSD预聚物的合成示意图；(b) 水凝胶粘合剂的制备和水凝胶网络的交联机制说明；(c) 抗菌、导电和抗氧化的水凝胶粘合剂促进MRSA感染的运动皮肤伤口愈合的示意图；(d) 水凝胶的粘附性、拉伸性、导电性和自愈合能力的性能展示。

图3 (a) 三种颜色水凝胶在5分钟内愈合成完整的水凝胶的照片；(b) 水凝胶在手指上不同状态的照片；(c) 两块不同颜色的水凝胶在愈合10秒后显示出良好的拉伸性能；(d) 自愈合前后的导电性变化；(e) PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I的应变振幅扫描测试，频率为10 rad/s，应变变化范围为1%至1000%；(f) PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I的连续阶梯应变测试，频率为10 rad/s。

当对水凝胶施加低应变（1%）时，G''和G"迅速恢复到初始值，并且G''比G"大，表明水凝胶网络的快速恢复。当重复施加高应变和低应变时，水凝胶网络的破坏和恢复可以重复进行，这表明水凝胶具有高效率的快速自我修复能力。这种自愈能力可以通过苯硼酸酯键的动态交联和其他物理交联（包括配位作用、氢键、阳离子-π作用等）获得。

图4 抗菌水凝胶对(a，b)大肠杆菌和(c，d)MRSA的杀灭性能；(e-f) PEGSD-Zn²⁺/PHA-0I和PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I的抑菌圈照片，以及不同组别对大肠杆菌和MRSA的抑菌圈直径；(g)水凝胶PEGSD-Zn²⁺/PHA-nI的杀菌机制示意图。

水凝胶对MRSA的杀灭率达到90%以上，对大肠杆菌的杀灭率达到100%，显示出良好的抗菌能力。在抑菌圈实验中，PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I水凝胶对MRSA和大肠杆菌的抑菌圈均比PEGSD-Zn²⁺/PHA-0I的大，进一步证明了水凝胶通过添加离子液体可增强其抗菌活性（图6e-f）。图6g展示了水凝胶的抗菌机制，其为Zn²⁺释放杀菌特性和聚阳离子杀菌特性的协同效应。

图5 (a) MRSA感染的颈部皮肤伤口模型和水凝胶敷料的应用；(b) Tegaderm?薄膜敷料(对照)、PEGSD-Zn²⁺/PHA-0I和PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I在第0、3、7和21天的伤口照片；(c) Tegaderm?薄膜和水凝胶组在第3天、第7天和第21天的伤口闭合率；(d) Tegaderm?薄膜和水凝胶在第3天、第7天和第21天的伤口再生组织的形态学评价；(e) Tegaderm?薄膜和水凝胶第21天的伤口再生组织的马松三色染色；(f) 第21天Tegaderm?薄膜和水凝胶组的肉芽组织厚度；(g) 相对毛细血管密度的统计分析；(h) 通过马松三色染色测量的相对胶原蛋白含量。*P<0.05，**P<0.01。

总的来说，作者开发了一系列多键交联的PEGSD-Zn²⁺/PHA-nI水凝胶伤口敷料，具有柔韧性、组织粘附性、抗菌性、抗氧化性和导电性，用于MRSA感染的运动皮肤伤口修复。水凝胶是通过动态苯硼酸酯键、配位作用、氢键、阳离子-π作用和少量的碳碳键交联而成。体外抗菌实验表明，Zn²⁺和聚离子液体赋予了水凝胶良好的抗菌性能，对MRSA和大肠杆菌的灭活率大于90%。此外，PEGSD-Zn²⁺/PHA-40I还表现出快速的自愈能力、良好的拉伸性能、高粘合强度和稳定的应变传感能力。该水凝胶的良好导电性和抗氧化性，有助于调节伤口微环境、减少氧化应激，从而促进MRSA感染的运动皮肤伤口愈合。这项工作提出了一种新的水凝胶敷料设计策略，用于感染运动皮肤伤口愈合的应用。

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894723020934

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（责任编辑：xu）

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