阿尔托大学Olli Ikkala教授、复旦大学彭勃研究员 Small ：机器学习辅助的仿生水凝胶实现味觉识别

2023-10-18 来源：高分子科技

哺乳动物能够通过味觉系统区分甜、酸、咸、苦和鲜这五种基础味道。其中，甜、苦和鲜味可通过将水溶性非离子味觉分子与味蕾中的G蛋白偶联受体结合进行识别，而咸和酸味则是通过离子通道接收氢离子和碱金属离子来触发识别。

受味觉原理启发，阿尔托大学Olli Ikkala教授和复旦大学彭勃研究员提出通过电性和体积变化两种响应方式，使仿生水凝胶能够感知不同浓度的甜、咸和酸味。该水凝胶由非离子型单体2-羟乙基甲基丙烯酸酯（HEMA）和离子型单体N-(3-磺基丙基)-N-(甲基丙烯酰氧基乙基)-N,N-二甲基氨基甜菜碱（DMAPS）聚合而成，其识别方式模拟了味觉系统中的蛋白质受体蛋白和离子通道，两种单体分别与非离子性味觉物质（糖类）和离子性味觉物质（盐类和酸类）相互作用，从而实现对甜、咸和酸味的特异性识别。

图 1：仿生水凝胶的味觉识别示意图

研究人员通过改变两种单体的摩尔比例来调控水凝胶的透明度和机械性能（图2a，b，c，d，f，g，h）。密度泛函理论模拟计算的分子间相互作用揭示了水凝胶合成的内部机理：HEMA更倾向与HEMA发生相互作用，从而引发单体聚集。DMAPS倾向于与水结合并增加光学透明度。图2e显示，DMAPS-DMAPS和HEMA-HEMA的结合能高于DMAPS-HEMA的结合能，表明水凝胶内部可能存在微观相分离。

图 2：水凝胶的特性表征

接下来，研究人员探讨了水凝胶在0.17 M 氯化钠水溶液中浸泡后的电学性能。电化学阻抗显示，在不同HEMA和DMAPS比例下，水凝胶的电阻均在浸泡过氯化钠溶液后呈降低趋势，尤其当DMAPS比例较高时，水凝胶的电阻变化更为明显（图3a，b，c），这表明DMAPS在容纳离子中发挥了重要作用。此外，通过监测水凝胶体积和电阻的瞬时变化（图3e，f）揭示了水凝胶味觉检测的动态稳定性。研究发现，在特定条件下，采用直流电场测量可以简化水凝胶的电学检测（图3d），为实际应用提供了更便捷的测量方式。

图 3：水凝胶的电学性能表征

图4探讨了水凝胶对不同浓度的氯化钠、醋酸或D(-)果糖的相对电阻变化和相对体积变化。研究人员将水凝胶浸泡在不同味觉物质的水溶液中，检测其电阻和体积随着味觉物质浓度的增加而发生的变化。根据相对电阻变化?R/R₀，不同味觉物质的响应顺序为咸味 > 酸味 > 甜味。而在相对体积变化?V/V₀方面，不同味觉物质的响应顺序为甜味 > 咸味 > 酸味。这意味着水凝胶对咸味物质的电学响应更为敏感，而在体积变化方面则对甜味物质更为敏感。这些差异可以用于区分不同味觉分子，为仿生味觉传感系统的开发提供了重要线索。

密度泛函理论揭示了水凝胶对不同味觉物质的电性和体积响应差异，为味觉识别提供了理论基础。其中，对于具有反聚电解质性质的DMAPS单元，静电相互作用导致其反平行偶极排列。当氯化钠插入水凝胶时，耦合的反聚电解质基团解离，从而导致水凝胶膨胀和电导率增加。非离子分子D(-)果糖对水凝胶的相对电阻变化影响较小，因为它与DMAPS的相互作用较弱，但该分子可以与HEMA网络进行氢键作用，引起水凝胶的膨胀。醋酸在水溶液中主要以非电离态存在，醋酸分子对HEMA的结合能力大于与DMAPS的结合能，而离子状态更倾向于与DMAPS结合，并导致水凝胶的电阻变化。
为了展示这一人工仿生味觉系统的实际用途，研究人员从本地超市购买了六种食品，包括橙汁、可乐、腌黄瓜汁、海盐水、白醋和柠檬汁，将水凝胶浸泡在各溶液中过夜以达到平衡后，对其电阻和体积变化进行了分析表征。图4e显示所有溶液均可根据水凝胶的电阻响应和体积响应划分成三个味道，且其味觉划分与人类的味觉体验极为相似。

图 4：味觉识别测试

为了实现更具有应用前景的味觉分析，研究引入了机器学习方法（图5），采用深度神经网络（多层感知器）来处理电阻和体积响应数据，以识别和分类不同味觉物质的浓度。通过使用九个输出来表示不同味道的浓度，包括甜味、咸味和酸味的淡、中和强浓度，机器学习模型能够在限定数据集的情况下半定量地感知味道。这一方法可在实际食品中区分不同的味道，甚至能够识别混合味道，具有广泛前景。

图 5：机器学习辅助的味觉识别

原文链接：https://doi.org/10.1002/smll.202305195

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（责任编辑：xu）

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