粘附材料在密封、柔性电子、软体机器人等领域有着广泛的应用前景。然而，粘附材料往往存在“粘附悖论”，即微观尺度上两种材料相互吸引，但宏观物体几乎不粘附。这源于材料表面不同尺度的粗糙度，大大减小了接触面积。因而，粘附材料往往需要通过原位固化的方式提高表面浸润以实现强粘附，但这一方式太过依赖固化条件，固化之后也难以脱粘。相比之下，自粘附材料（如压敏胶等）仅通过施加压力实现粘接，也可顺利脱粘，使用极为便捷。但为克服粘附悖论，自粘附材料的模量须小于0.3 MPa（Dahlquist criterion），否则无法充分浸润被粘物体表面。这导致自粘附材料的粘附强度普遍较低，剥离界面韧性大都不超过2000 J m^-2。

  东华大学武培怡-孙胜童研究团队近年来致力于智能自粘附凝胶的凝聚态结构设计和功能实现：开发了一种透明、可水下粘接、水下自愈合、可拉伸、可3D打印的含氟离子液体凝胶，可用于制造水下柔性传感器（Adv. Mater. 2021, 33, 2008479；Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2107226；Mater. Horiz. 2021, 8, 2057）；通过硫辛酸室温开环聚合合成了一种自适应离子液体凝胶油墨，可用于几乎任意表面的强粘合涂覆（Adv. Funct. Mater. 2021, 2101494）；利用强弱网络杂化策略，设计制备了兼具应变硬化及耐疲劳性能的粘附离子皮肤材料（Nat. Commun. 2021, 12, 4082；Nat. Commun. 2022, 13, 4411）。

  近期，该团队注意到，自粘附材料的粘附和剥离过程往往发生在不同的频率或应变速率。因而，如果将自粘附材料的流变行为调整至对频率极为敏感的耗散态-玻璃态转变区，原则上可利用低频耗散态的低模量实现材料表面充分浸润，而高频剥离过程切换至玻璃态，实现强粘附。

图1. 剥离硬化离子液体凝胶的工作原理及分子设计。

图2. 剥离硬化离子液体凝胶的优化制备。

图3. 离子液体凝胶的界面适应性和剥离硬化响应。

图4. 离子液体凝胶的剥离-硬化响应机制分析。

图5. 剥离硬化离子液体凝胶的自修复、可回收、脱粘以及智能冲击防护性能。

  以上研究成果近期以“Peeling-Stiffening Self-Adhesive Ionogel with Superhigh Interfacial Toughness”为题，发表在《Advanced Materials》（DOI: 10.1002/adma.202310576）上。东华大学化学与化工学院博士研究生时英坤为文章第一作者，孙胜童研究员和武培怡教授为论文共同通讯作者。

  论文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202310576