厦门大学林友辉教授团队 Nat. Commun.：流体诱导排列设计构建多尺度有序结构水凝胶

2024-01-14 来源：高分子科技

天然结构材料通常可以实现强度和韧性的有机结合，这是由于它们在多尺度上的复杂层次组装所导致的。受天然结构材料启发，动态调控高分子聚合物的结构形成与转化对设计和开发高性能的软凝聚态体系具有十分重大的意义。然而，通过一种通用且可扩展的方式在合成软物质材料中设计类似高度有序的结构仍然存在巨大的挑战。

图1.设计构建多尺度有序结构水凝胶。

近期，厦门大学林友辉教授与新加坡南洋理工大学 Pooi See Lee 教授团队联合设计了一种流体诱导排列的方法对聚乙烯醇（PVA）水凝胶纤维进行取向调控和组装，实现了以简单方式在软物质体系中构造仿生多尺度有序结构（图1）。通过分子动力学模拟的方法在理论上证明了制备过程中聚合物分子的取向变化，以粗粒化模型对PVA分子链进行模拟，通过高分子链的均方末端间距来表征聚合物链的取向程度（图2）。通过广角X射线散射（WAXS）和原位小角X射线散射（SAXS）对其纳米纤维的排列进行表征，结果显示PVA水凝胶在微观尺度上发生了明显的取向，并且在拉伸条件下半结晶的PVA高分子链发生微观结构演变，这与软材料的强度和韧性有密切联系（图3）。致密排列的纤维结构和高度的结晶赋予了PVA水凝胶优异的机械性能和抗裂纹扩展的能力（图4）。这项研究工作阐述了结构水凝胶多尺度强化和增韧机制，为基于简单模块的软物质结构的设计和开发提供了一个全新的发展方向，同时在聚合物的微观结构调控提供了新的控制维度。该工作以“Bioinspired structural hydrogels with highly ordered hierarchical orientations by flow-induced alignment of nanofibrils”为题发表在《Nature Communications》上（Nature Communications 2024, 15, 118）。文章第一作者是厦门大学博士研究生朱水洪。该研究得到国家自然科学基金委的支持。感谢东南大学汤启云教授在分子动力学模拟和数据分析部分提供的支持与帮助。

图2. 流体诱导排列的方式制备各向异性仿生结构水凝胶。

图3. 各向异性PVA纤维水凝胶的微观取向结构和高结晶度。

图4. PVA纤维水凝胶的机械性能和抗裂纹结构。

该工作是团队近期关于调控高分子的结构与性能相关研究的最新进展之一。水凝胶体系的均质性和随机分布的聚合物链使控制高分子网络的有序排列存在巨大挑战。为此团队发展了流体诱导聚合物排列的方法，深入探索了半结晶高分子聚合物的结构形成与转化，开创了调控聚合物分子取向的全新策略。在过去的研究中，结合微纳米制备工艺，团队开发了一系列基于天然聚合物结构调控体系（Adv. Mater. 2019, 31, 1900870; ACS Appl. Bio Mater. 2020, 3, 2891），在此基础上探索了其在柔性功能器件和人机交互领域的应用潜能（Adv. Sci. 2023, 10, 2207400；Small 2020, 16, 2000128;），并且系统性地论述了天然聚合物的结构调控的方法及其应用（Small Methods 2021, 5, 2001060）。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-44481-8

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（责任编辑：xu）

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