驱动器作为能够将光、热、电等外部刺激转化为机械动作的智能材料,在软体机器人、人工肌肉和生物医学设备等领域具有广阔前景。目前,高性能驱动器多采用水凝胶、介电弹性体、形状记忆聚合物等功能聚合物,但其制备过程复杂,且常面临机械强度不足、响应速度慢、做功能力有限等挑战。聚烯烃作为巨大产量、成本低廉、力学性能优异的高分子材料,却因其非极性特性和功能化困难,极少被用于驱动器开发。
2026年1月13日,中国科学技术大学陈昶乐/邹陈团队以《Photo-, Thermal-, and Electro-Responsive Polyolefin-Based Actuators》为题在Angew. Chem. Int. Ed.期刊上报道了多重刺激响应聚烯烃基驱动器的最新研究进展。该研究在该团队前期发展的系列烯烃异相聚合新策略(Nat. Commun. 2022, 13, 1954.;Nat. Commun. 2023, 14, 1442.; Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202404603.等)的基础上,进一步发展了烯烃聚合功能载体,利用载体功能化策略赋予聚烯烃材料高值化应用。该研究将聚苯胺碳纳米管作为催化剂载体,通过原位异相聚合引入到支化聚乙烯基体中,成功制备了兼具卓越机械强度、快速刺激响应和超高做功能力的多功能聚烯烃基驱动器(图1)。这项工作为解决传统驱动器材料的性能瓶颈,并推动低成本、可规模化生产的智能驱动材料发展提供了新思路。

图1. 基于原位聚合策略制备光、热、电三响应聚烯烃驱动器的示意图
研究团队设计了聚苯胺/羧基化碳纳米管(PANI/CNTs-COOH)复合填料,并将其创新性地作为α-二亚胺镍催化剂的载体,用于乙烯的原位聚合(图2)。这一策略巧妙地利用PANI表面的-NH基团和CNTs-COOH的-COOH基团与催化剂前体作用,实现了催化剂在填料表面的固载,并通过TEM-EDS mapping和XRD对异相催化剂进行了系统表征。在随后的聚合过程中,乙烯单体直接在分散均匀的催化剂活性位点周围聚合,从而在支化聚乙烯基体中实现了功能填料的高度均匀分散,从根本上克服了传统熔融共混法固有的相分离问题。

图2. 负载型催化剂的制备和表征以及聚烯烃复合材料的原位聚合流程

图3. 聚烯烃复合材料的性能展示:(a-f) 力学性能与训练效果;(g-i) 导电性能
所得的聚烯烃复合材料展现出优异的综合性能(图3):
1. 卓越的机械性能:原位聚合得到的聚烯烃复合材料粉末经热压成型后,拉伸强度可达43.9 MPa,断裂伸长率超过500%。复合材料也可通过凝胶纺丝制备成纤维。经过简单的机械拉伸“训练”后,其拉伸强度显著提升至135 MPa,一个仅重32毫克的训练后样品,能够承受7.3公斤的重物,相当于举起了自身重量22.8万倍的负荷,展现了巨大的力量输出潜力。
2. 可调的导电性:通过调整N/C复合填料的含量,团队实现了对材料电导率的精准调控,范围在0.04至2.2 S m?1之间。这种导电性不仅使得材料能够作为柔性电路元件点亮LED灯(图3g),更是其实现电响应的基础。尽管拉伸训练会因填料间距拉大而导致电导率有所下降,但材料仍能保持必要的导电功能,平衡了机械强度与电学性能。

图4. 聚烯烃复合材料的性能展示:(a-c)光热转换;(d-e)光响应自修复;(f-g)形状记忆
3.高效的光热转换与快速自修复:得益于均匀分散的PANI/CNTs-COOH填料优异的光热转换能力,复合材料在近红外光(808 nm)照射下,能在短短17秒内将表面温度从室温急速提升至329.1°C。利用扫描式激光照射,将局部温度稳定控制在145°C左右,成功实现了材料表面的快速修复:明显划痕在10秒内完全消失。经测试,修复后材料的力学性能恢复率高达98%,这为驱动器在复杂工况下的长期可靠运行提供了保障。
4.三重刺激响应的形状记忆与驱动性能:材料展现出对光、热、电刺激的灵敏形状记忆效应。其原理是预拉伸时将弹性势能“存储”在支化聚乙烯链中,外界刺激(光热/电热/直接加热)提供能量释放这种势能,驱动形状恢复。光响应:拉伸400%的样品,在近红外光局部照射下,被照部分能快速、可控地蜷缩恢复,且过程可随时暂停,实现中间形状的锁定。热响应:在115°C下,仅需18秒即可实现接近90%的恢复率。电响应:对拉伸200%的样品施加50V直流电压,其产生的焦耳热可使材料升温至81.4°C,并在120秒内实现85%的形状恢复。

图5. 聚烯烃复合材料的驱动能力
5. 驱动性能与超高做功能力:将上述形状记忆效应应用于驱动,材料表现出强大的做功本领。在近红外光驱动下,驱动器产生的最大驱动应力可达6.35 MPa。一个25毫克、预拉伸100%的驱动器,可以拉起自身重量1280倍(32克)的负载,并实现100%的驱动应变,做功能力达188.2 J kg?1。当预应变提升至300%时,做功能力更是攀升至470.4 J kg?1,这一数值超越了绝大多数已报道的水凝胶、液晶弹性体等聚合物驱动器。即使在负载高达自身重量4759倍的条件下,它仍能保持363.8 J kg?1的做功能力和51.8%的驱动应变,展现了优异的承载潜力。驱动器在光、热刺激下均表现出良好的循环稳定性,连续工作10个周期后性能无明显衰减。
总结而言,该研究通过巧妙的原位聚合与填料设计,成功将低成本、易加工的聚烯烃材料发展为高性能的多刺激响应驱动器。这种材料机械强度高、响应速度快、做功能力强,并集自修复与形状记忆功能于一体,在软体机器人、自适应结构和智能穿戴设备等领域展现出巨大的应用潜力。
文章共同第一作者为中国科学技术大学博士后研究员汪全和博士生孙浩翔,通讯作者为中国科学技术大学陈昶乐教授和邹陈副研究员。本研究得到了中国科学院战略性先导科技专项(XDA0540000)、国家自然科学基金(52473338,22261142664)、中国科学院青年科学家基础研究项目(YSBR-094)及安徽省科技攻坚项目(20242308050025)等基金的支持。感谢中国科学技术大学理化科学实验中心核磁机组提供的支持。
原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202523449
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