超分子聚合物网络（SPN）凭借动态可逆的非共价交联特性展现出优异的力学性能，然而现有体系普遍受限于双轴拉伸过程中的变形锁定效应，难以兼具高双轴延展性与力学强度。依据Arruda和Boyce在1993年提出的八链橡胶弹性模型（图1A），单轴压缩与双轴拉伸在理论上具有力学等效性。由此启示，具有高可压缩性的类玻璃态超分子聚合物网络有望利用这一力学相似性，实现增强的双轴延展能力，从而为解决软材料在多向受力下的变形锁定问题提供新途径。

图1. 具有双轴延展性的SPNs的设计。

  近期，北京大学材料科学与工程学院黄泽寰团队联合首都医科大学附属北京积水潭医院石锐/周游团队和江南大学谭以正团队基于葫芦[8]脲（CB[8]）介导的三元主客体相互作用，设计并开发了一类具有慢解离动力学的非共价交联剂，成功将SPN的动态力学行为拓展至类玻璃态范围（图1B）。该体系中瞬态交联点的动态解离与重组，有效缓解了复杂应力环境下的变形锁定效应，使这种含水量约80%的软材料兼具显著的可压缩性与双轴拉伸性能，进而实现超过160 MPa的抗压强度和高达10000%的面应变。该类材料的单轴压缩与双轴拉伸强度均优于过去报道的各类水凝胶和弹性体材料，以及牛关节软骨（图1C）。此外，该项工作还建立了一种普适性的双轴力学性能表征方法，并展示了其在肺模型呼吸监测中的各向异性传感应用，这为设计具有双轴延展能力的超分子软材料提供了新的研究范式。

  相关成果以Biaxially ductile supramolecular polymer networks为题发表于Science Advances，文章第一作者是黄泽寰课题组的彤程博士后武彤（现任职于巢湖学院）和博士生周梓湘，该研究得到北京市自然科学基金委、中国博士后科学基金会和国家自然科学基金委的支持。

  该项工作是黄泽寰课题组在类玻璃态超分子聚合物设计与应用领域的最新研究进展。此前，研究者们以CB[8]介导的主体增强型极性-π相互作用为基础，通过调控芳香族客体的分子结构，设计了一系列具有慢解离动力学的非共价交联剂，并据此制备出高可压缩的类玻璃态SPN。在本项工作中，研究者们引入带有双正电荷的客体分子BPyVI，有效提升了CB[8]在水相中的溶解度，从而进一步增强了该网络的压缩应变能力和抗压强度。基于该类材料增强的压缩性能，研究者们借助同步力学实验与有限元模拟分析，探究了其在单轴压缩和双轴拉伸条件下的力学相似性（图2），证实了类玻璃态SPN在不同模型中呈现相似的表面应变状态。

图2. SPNs在单轴压缩和双轴拉伸之间的力学相似性。

  通过万能测试机对材料进行双轴拉伸，发现其可轻松承受超过3000%的面应变而不发生断裂（图3A），并能承载600 g的负重（图3B）。进一步分析其力学行为发现（图3C-图3G）：类玻璃态SPN表现出变形速率依赖的双轴拉伸特性，其源于CB[8]介导的超分子交联的动态解离与重组；提高材料固含量可以使其拉伸强度在千帕至兆帕级别实现精细控制，但双轴伸长率随之降低；此外，SPN在双轴拉伸-回滞循环中表现出典型的准塑性变形特征，并展现出优异的双轴拉伸循环稳定性。基于上述性质，类玻璃态SPN可在极限条件下被双轴拉伸至10000%的超大面应变，并在卸载后30分钟内恢复至初始状态（图3H）。

图3. SPNs的双轴延展性。

  该工作首次实现了高含水量聚合物网络在双轴力学性能上的重要突破，并解决了超分子聚合物在双轴延展性系统量化方面的瓶颈问题，所制备的类玻璃态SPN在生物电子接口、软体机器人、组织工程等领域展现出巨大的应用潜力。

  原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aeb7157