大气水汽作为潜在的淡水来源储量巨大,但在不同气候与地理条件下稳定、可持续地获取仍面临材料与器件层面的关键瓶颈。吸附式大气取水(SAWH)因无需外部水源、适用场景广而备受关注。相比MOFs、纤维支架等非溶胀型吸附剂,聚合物凝胶凭借可设计的亲水结构、可逆溶胀与高可及性,成为高容量吸湿材料的重要方向;通过引入吸湿盐或甘油等溶剂可进一步提升吸湿能力。然而,传统均相高亲水网络普遍存在内在矛盾:表面亲水链段有利于快速捕获水汽,但强氢键又会“锁住”水分子、削弱渗透与传质,导致吸湿-传输-释水过程难以兼顾。尽管已有多种孔结构工程策略试图提升传质,但孔径与分布难以最优化,且在规模化、成本与稳定性方面仍存在挑战。
近期,中南林业科技大学木本油料资源利用全国重点实验室卿彦教授、吴献章副教授联合中国科学院宁波材料技术与工程研究所海洋关键材料全国重点实验室陈涛研究员、肖鹏研究员提出了一种创新策略,构建了一种由亲水性果胶壳和相对疏水的氧化石墨烯(GO)片层核心组成的非均质结构有机凝胶,通过空间解耦设计,将水汽捕捉与内部传输功能分离,实现了快速的水分子扩散和高效的太阳能驱动释放。
2026年3月28日,相关研究成果以“Asymmetric Hydrophilicity-Driven Fast Water Diffusion Enabling Heterogeneous Hygroscopic Gels toward High-Yield Atmospheric Water Harvest”为题,发表在期刊Nature Communications上。论文第一作者为宁波材料所博士生韩瑞恒,通讯作者为中南林业科技大学吴献章副教授,宁波材料所陈涛研究员和肖鹏研究员。本研究得到了国家重点研发计划(2023YFD2200503、2022YFC2805200)、国家自然科学基金(52373094)、湖南省科技创新计划(2024RC3196, 2024JK2079)、长沙市优秀青年创新人才培养计划(kq2306016)、湖南省林业科技创新计划(XLK202517)、湖南省自然科学基金(2025JJ50263)、 中国浙江省自然科学基金(LR25E030004)、中国科学院青年创新促进会(2023313)等项目的资助。
研究团队构筑的 HPGP 由三层功能结构与渗透介质协同组成:用于气–液转换的亲水果胶层、用于高速水扩散与光热转换的褶皱氧化石墨烯(GO)中间层,以及提供渗透压泵效应的甘油介质。HPGP 可实现宽湿度范围高容量吸附、快速吸湿与快速脱附,是可直接集成的高效大气水收集单元(图 1a)。大气水收集依靠吸湿–脱附循环完成,多步驱动吸湿与渗透压驱动吸湿存在本质差异,渗透压驱动可实现更持续高效的水汽捕获(图 1b)。HPGP 的异质结构实现功能分区,水分子穿过果胶氢键网络后,可通过 GO 纳米片形成高速水扩散通道,最大化各组分功能(图 1c)。凝胶吸湿前后发生明显体积膨胀,且保水不泄漏,结构形态稳定(图 1d)。

图1 异质有机凝胶中的非对称亲水性用于快速水扩散和高产率收集。 a, 多步驱动吸湿与渗透压驱动吸湿的区别。b, 利用异质结构和渗透压驱动策略增强渗透压并最大化各组分功能,实现异质有机凝胶的高吸附容量、快速吸湿和快速脱附。c, 异质有机凝胶的结构组成与功能。异质结构使水分子穿过果胶的氢键网络后,通过氧化石墨烯纳米片实现高速水扩散。d, 异质有机凝胶吸湿前后对比。
进一步,研究人员对 HPGP 单元进行了系统的结构表征与机理分析。首先,常规均质结构中,氢键无序网络会通过空间位阻与分子间吸引力对水分子造成双重空间限制,阻碍水扩散(图 2a);而异质结构可打破限制,使水分子穿过果胶氢键网络后,沿 GO 纳米片快速扩散(图 2b)。甘油置换会诱导果胶体积收缩,直径从 50 mm 降至 40 mm,GO 中间层在浸泡过程中保持完整,支撑 HPGP 异质结构成型(图 2c)。果胶层与 GO 中间层之间通过多重键交联结合,界面结合牢固、结构稳定(图 2d)。SEM 图像显示,HPGP 总厚度约 100 μm,呈现清晰的 “上下果胶层 + 中间 GO 层” 异质结构,表面富含褶皱(图 2e)。FTIR 光谱可区分果胶与 GO 中间层的特征官能团(图 2f);XPS 结果表明,Zn2?交联改性后果胶 O1s 化学环境发生明显变化,交联作用得到证实(图 2g、h)。HPGP 可实现 GO 层数与果胶厚度精准调控,适配不同应用场景,且原料易得、可设计性强,具备工业化潜力。

图2 异质有机凝胶的表征。 a, 常规均质结构中,氢键连接的无序网络通过空间位阻和分子间吸引力对水分子施加双重空间限制。b, 异质结构中水分子穿过氢键网络后,通过氧化石墨烯纳米片实现高速水扩散。c, i. 果胶在甘油置换诱导下体积减小,直径从50毫米收缩至40毫米。ii. 氧化石墨烯中间层在甘油浸泡过程中保持完整,实现果胶收缩和异质有机凝胶形成。d, 异质有机凝胶中果胶层与氧化石墨烯中间层之间的多重键交联。e, i. 异质有机凝胶异质结构的扫描电镜图像,厚度约100微米。ii. 异质结构放大图像,上下层为果胶,中间层为氧化石墨烯。iii. 异质有机凝胶表面褶皱图像。f, 果胶和氧化石墨烯中间层的傅里叶变换红外光谱。g, 未改性果胶O1s的X射线光电子能谱解卷积曲线。h, 改性果胶O1s的X射线光电子能谱解卷积曲线。
通过分子动力学模拟,研究团队全面阐明 HPGP 连续高容量吸湿机理。甘油分子在渗透压驱动下将水分子带入凝胶内部,随后水分子以氢键形式取代 GO 层间结合的甘油分子,完成稳定吸附(图 3a)。在异质结构中,水分子沿 GO 通道快速向内迁移,扩散路径通畅(图 3b);而在均质结构中,水分子受聚合物网络强束缚,迁移缓慢、渗透深度低(图 3c)。均方位移–时间曲线表明,异质结构内水分子扩散系数远高于均质结构,水迁移速率显著更快(图 3d、e)。低场核磁共振测试显示,随水合水平提升,HPGP 内部高流动性自由水信号显著增强,印证高速水通道形成(图 3f)。上述结果证明,非对称亲水结构与 GO 低阻力输运通道是 HPGP 实现快速、高容量吸湿的核心,模拟结果与实验数据高度一致。

图3 异质有机凝胶连续高容量吸湿机理。 a, i. 甘油分子利用渗透压将水分子带入异质有机凝胶内部。ii. 水分子以氢键形式取代与氧化石墨烯中间层结合的甘油分子,完成水分子在氧化石墨烯中间层上的固定。b, 水分子在异质结构中的迁移。灰色箭头表示水分子运动方向。c, 水分子在均质结构中的迁移。灰色箭头表示水分子运动方向。d, 异质结构中水分子迁移的均方位移-时间曲线。e, 均质结构中水分子迁移的均方位移-时间曲线。f, 异质有机凝胶在不同水合水平下的低场核磁共振测试。
基于以上机理,研究人员对 HPGP 吸附性能进行系统测试与优化。在 25 ℃、90% RH 条件下,异质结构吸水容量较均质结构提升 61.8%,优势显著(图 4a)。浸渍甘油后,GO 中间层吸湿量随层数增加先升后降,4 层 GO 时达到最大值(图 4b);果胶层厚度为 30 μm 时,吸附位点与扩散阻力达到最佳平衡,吸湿性能最优(图 4c)。HPGP 吸湿量随 GO 层数与果胶厚度呈规律变化,可精准结构优化(图 4d)。归一化吸附比与 t1?2 拟合结果符合菲克第二定律,证明 HPGP 吸附过程为典型扩散控制(图 4e)。与各类先进吸附剂相比,HPGP 在 30%–90% 宽湿度范围内均表现出更优异的吸湿容量(图 4f)。

图4 异质有机凝胶的高吸附容量用于高产率水收集。 a, 25°C、90%相对湿度下异质结构与均质结构吸水容量对比。误差线表示五次独立实验的平均值±标准差。b, 不同层数氧化石墨烯中间层浸渍甘油后吸湿变化趋势。误差线表示五次独立实验的平均值±标准差。c, 不同厚度果胶层对异质有机凝胶吸湿的影响。误差线表示五次独立实验的平均值±标准差。d, 异质有机凝胶吸湿量随氧化石墨烯中间层数量和果胶层厚度的变化。e, 基于吸附水质量的归一化吸附比与t1/2的关系图,球体代表实验数据,线为菲克第二定律拟合数据。f, 不同吸附剂材料的吸湿容量比较。蓝色背景表示异质有机凝胶的吸湿性能数据,便于与其他材料比较。
在太阳能驱动脱附性能方面,HPGP 同样展现突出优势。GO 中间层与 HPGP 在全光谱太阳光范围(300–2500 nm)吸收率高达 96.6%–96.9%,远高于纯果胶,光捕获能力优异(图 5a)。1.0 sun 照射下,HPGP 与 GO 中间层快速升温,热响应速率显著优于果胶(图 5b);随光强从 0.7 sun 提升至 1.6 sun,完全水合 HPGP 平衡温度持续升高,光热响应灵敏(图 5c)。异质结构采用内部加热模式,热量由内向外传递,热损失低、无明显热滞后;均质结构为表面加热,存在严重热瓶颈与能量损耗(图 5d)。1.0 sun 下,异质结构表面温度与质量损失均显著高于均质结构,脱附更高效(图 5e)。随光强提升,HPGP 平均质量损失持续增大,释水速率加快(图 5f)。脱附扩散系数(Dwd)结果表明,各光强下异质结构 Dwd 值均远高于均质结构(图 5g)。1.0 sun 条件下,HPGP 蒸发速率优于多数已报道吸附剂材料(图 5h)。

图5 异质有机凝胶的太阳能驱动水脱附性能。 a, 氧化石墨烯中间层、果胶和异质有机凝胶的紫外-可见-近红外吸收特性。黄色阴影表示以AM 1.5 G标准太阳光谱加权的太阳辐照度。b, 1倍太阳光强照射下氧化石墨烯中间层、果胶和异质有机凝胶的表面温度变化。c, 不同太阳光强照射下完全水合异质有机凝胶的表面温度变化。d, 异质结构和均质结构中传热介质的分散及传热模式。e, 1倍太阳光强照射下异质结构和均质结构的表面温度和平均质量变化。数据表示为五次独立实验的平均值±标准差。f, 不同太阳光强照射下完全水合异质有机凝胶平均质量的变化。g, 异质结构和均质结构在0.7、1.0、1.3和1.6倍太阳光强下的Dwd值。h, 1倍太阳光强下不同吸附剂材料的蒸发速率比较。
最后,基于HPGP 优异的吸附 - 脱附性能,研究人员搭建集成式户外大气水收集装置,开展实地产水测试(图 6a-c)。该装置由 HPGP 单元、集水容器、通风口与透光罩组成,夜间通风吸湿、白天封闭光照脱附,水蒸气冷凝后收集为液态淡水(图 6a、b)。户外测试期间,环境温度 23.2–31.5 ℃,相对湿度 72%–82.6%,装置三天累计产水 8.703 g,首日产水最高(图 6c、d)。水质检测显示,收集水总有机碳(TOC)<5 mg L?1,无 Zn2?与甘油泄漏,完全符合WHO 饮用水标准(图 6e)。GO 中间层可循环回收复用,15 次循环后 HPGP 吸附与脱附性能保持稳定,结构无明显劣化(图 6f)。户外实测最高日产水量达2.86 L waterkgsorbent?1day?1,在低温高湿、中温半干旱气候下仍可稳定产水,产水性能优于多数已报道先进吸附剂(图 6g)。

图6 异质有机凝胶用于高效高产率的户外大气水收集。 a, 基于异质有机凝胶的大气水收集装置实物图及太阳能脱附过程中装置壁上形成水滴的照片。b, 基于异质有机凝胶的大气水收集装置示意图。c, 户外水收集测试期间平均环境温度和湿度的变化。d, 户外水收集测试期间三天内水的总质量变化。e, 收集水质量与世界卫生组织标准对比。f, 同一氧化石墨烯中间层的循环稳定性测试。g, 与其他最先进吸附剂材料的水生产率比较。
该研究通过非对称亲水性设计与层状异质结构集成,从材料界面与分子作用层面破解传统吸湿凝胶“吸附–输运–脱附” 难以协同的瓶颈,成功开发出兼具高速水扩散、高光热脱附与宽湿度适配的一体化大气水收集凝胶,为下一代高效、稳定、低成本 SAWH 系统提供全新技术路线,在全球淡水资源短缺背景下具有重要科学价值与广阔应用前景。
原文链接:https://doi.org/ 10.1038/s41467-026-71259-5
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