近期，广东工业大学木质纤维素高值化利用团队通过简单的熔融分散-原位互锁策略，构建了一种原料绿色、制备简单、可多样性加工，具备毫米级裂纹自愈能力和优异力学性能的全生物质弹性体（图1）。该材料以酶解木质素（EHL）为刚性组分，熔融分散在硫辛酸（TA）中，并引入衣康酸（IA）与Zn²⁺实现原位共聚与动态配位交联。所形成的双网络结构中，EHL在Zn²⁺协同下构建三维刚性骨架，并通过链缠结、氢键及金属配位与柔性P(TA-IA)网络互锁（图1）。所得材料不仅适用于浇筑成型、3D打印和静电纺丝等多种加工方式，还展现出优异的结构调控潜力。该研究为可持续、高性能弹性体的绿色合成提供了新路径，为木质素在高分子材料中的高值化利用开拓了新思路。

图1：a，含有酶解木质素（EHL）、硫代酸（TA）、衣康酸（IA）和氯化锌的大裂纹自愈弹性体的构建路径。b，弹性体互锁双网络结构的示意图。c，通过不同成型工艺制备的弹性体样品的照片。

  值得关注的是，该类弹性体在多次机械训练后展现出显著的自增强增韧行为（图2），表现出类似骨骼肌在重复拉伸后的应力适应效应。特别地，在适量Zn²⁺引入后，自增强增韧效应更加显著，该行为可归因于动态配位键在循环加载过程中反复断裂与重构，有效增强了木质素与P(TA-IA)之间的界面相互作用，促进刚柔网络结构的均匀化与重构，提升了应力传递与能量耗散能力。进一步地，在30%应变下进行3000次长周期疲劳测试亦未见明显性能衰减，曲线高度重叠，验证了弹性体出色的疲劳耐受性。上述结果表明，Zn²⁺诱导的动态配位网络不仅赋予材料优良的初始力学性能，也赋予其类似肌肉系统的训练响应能力，展现出良好的应力适应性与长期使用潜力。

图2. a，不同EHL含量弹性体的拉伸应力-应变曲线。b，不同Zn²⁺含量弹性体的拉伸曲线。c，TE₃₀和TE₃₀+Zn²⁺_1:400的滞后比。d，不同Zn²⁺含量弹性体的应力松弛曲线图。e，TE₃₀+Zn²⁺_1:400在不同应变下经过300次机械训练后的应力-应变曲线。f，基于PTA的弹性体的力学性能比较。g，h，TE₃₀和TE₃₀+Zn²⁺_1:400在30%应变下循环拉伸3000次后的应力-应变曲线。i，储能模量（E′）和j，损耗因子（tan δ）。木质素与P（TA-IA）基质之间相互作用力的对比图：k，TE₀，l，TE₀+Zn²⁺。

  依托材料优异的光热转换能力与热响应形状记忆特性，TE₃₀+Zn²⁺_1:400弹性体可实现光驱动变形行为（图3）。样品可在近红外光照射下实现编程变形与形状固定，并通过远程光触发快速回复至初始状态，展现出优异的形状固定与恢复性能。基于其出色的光热响应行为，研究还首次实现了无溶剂弹性体在无接触条件下的毫米级大裂纹自修复。该过程依赖于光致局部升温引发材料变形，将裂纹断面重新闭合并通过动态键快速重构完成自修复，显著突破了传统自修复聚合物仅限微裂纹修复的限制。该从微裂纹至毫米级大裂纹的跨尺度修复能力归因于多重可逆键作用下构建的刚柔互锁双网络结构与光热诱导的协同驱动机制，展现出在柔性电子、仿生驱动器等领域的广阔应用潜力。

图3. a，用于光驱动形状记忆性能的弹性体应力控制程序。b，在光刺激下毫米级大裂纹的自愈合过程图。c，TE₃₀+Zn²⁺_1:400中大裂纹光驱动自愈合机制的示意图。

  该工作以“Regulation of Lignin Microstructures to Construct Fully Biomass-Based Elastomers for Large Crack Self-Healing Artificial Muscles”为题发表在《Small》上（Small 2025, 2412557）。文章共同第一作者是广东工业大学硕士生江嘉馨、贾雪怡，通讯作者是广东工业大学轻工化工学院邱学青教授和朱东雨副教授。广东工业大学张山青教授和南洋理工大学胡晓教授也对该工作给与了宝贵的指导，广东工业分析测试中心对样品的球差电镜测试提供了大力支持。该研究得到国家自然科学基金和广东省自然科学基金的资助。

  原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202412557