随着全球人口持续增长与淡水资源短缺矛盾的日益加剧,太阳能界面蒸发技术因其高效能、低能耗及环境友好性等优势,吸引了众多研究人员的广泛关注。水凝胶具有3D交联高分子网络,其多孔结构不仅能够有效负载光热转换材料,还能调控水分子结合状态以显著降低水蒸发焓。同时,水凝胶内部可调控的水分运输通道与热传导特性,使其在界面太阳能海水蒸发领域展现出独特优势。目前,水凝胶阵列结构的调控多为单一的定向或径向结构。而单一的定向或径向结构有其各自的优缺点。比如:定向结构具有快速的水运输能力,但径向结构具有更好的热约束性能。为了更好了利用定向和径向结构各自的优势,近期,苏州大学纺织与服装工程学院程丝教授团队通过冷冻干燥技术一步法制备了具有径向/定向组合结构的水凝胶(图1)。本研究开发了一种独特的基于纳米纤维水凝胶的太阳能蒸发器,其特点是结合了径向/定向阵列结构的各自优势,实现高效太阳能海水淡化。
该工作以“Nanofibrous Hydrogel with Highly Salt-Resistant Radial/Vertical-Combined Structure for Efficient Solar Interfacial Evaporation”为题发表在《Small》上。文章第一作者是苏州大学2022级研究生文勇,程丝教授和刘金鑫副教授为共同通讯作者。
图1.PMS制备流程。
该研究通过冷冻铸造技术,在冷冻过程中控制冷冻温度,达到控制冰晶生长的作用,实现了内部垂直定向,外侧径向结构的水凝胶。这种水凝胶协同利用了定向结构的快速水运输能力和径向结构的优异的热约束性能,显著提高了其界面蒸发的性能。这种具有外部径向通道和内部垂直定向通道的一体化结构使该蒸发器具有出色的水传输能力,并减少了热量损失,从而实现了卓越的蒸发性能和高抗盐性。在水凝胶中加入纳米纤维不仅能增强水凝胶的稳定性,还能促进水的传输。
图2.PMS蒸发器的形貌结构
图2为PMS-4气凝胶状态下的微观结构表征。如图2 a-f可见,PMA的内部呈现中心垂直排列的定向结构,外部为横向通道的径向结构。PMA的顶部SEM图像可见,PMA的结构沿径向呈中心对称模式排列分布(图2 b)。径向通道包含了大量微孔,有助于通道之间的盐和水的运动(图2 c)。PMS-4的中心区域则具有随机孔洞,截面显示其具有与外部不同的垂直孔道(图2 d)。PMA的截面照片和SEM进一步证实(图2 e和h), 样品具有中心为垂直排列的通道和两侧外部为水平方向的径向排列通道。这是由于较高的冷冻温度导致冰晶沿径向的生长速率较为缓慢,使得外侧冰晶能够逐步向内部延伸生长。在此过程中,相对于PMS-4中心区域,外围冰晶的定向生长实际上构建了一个天然的定向模具。此外,将PMA加入到CaCl2溶液中进行离子交联,形成纤维水凝胶,结构未发生改变(图2 i)。
图3.PMS蒸发器的界面蒸发性能及机理分析和蒸发稳定性
MXene的加入使得PMS-4在250–2500 nm波段的光吸收率达92%(图3 a),且在1 kW m-2辐照下表面温度升至36°C(纯水仅27.2°C),红外成像显示其形成冷蒸发面(30.6°C),减少热损失并利用环境能量(图3 b,c)。蒸发速率随暴露高度增加,2 cm时达4.62 kg m-2 h-1(效率146.57%),归因于更大的侧面吸热面积(图3 d,e)。DSC测试表明PMS-4中水的蒸发焓(1800 J g-1)仅为纯水的75%,得益于亲水基团调控的中间水占比提升(图3 f,g)。长期测试中,PMS-4在3.5 wt% NaCl溶液中保持稳定蒸发(4.62 kg m-2 h-1),7次循环后仍维持高效(4.20±0.42 kg m-2 h-1),证实其耐久性(图3 h,i)。
图4.PMS蒸发器的拒盐能力及拒盐机理
进一步发掘PMS-4的复合结构优势,进行了对应的抗盐测试。PMS-4在3.5-25 wt% NaCl溶液中表现出优异耐盐性:3.5 wt%溶液12小时无结晶,20 wt%溶液12小时少量结晶,25 wt%溶液10小时开始结晶(图4 a)。其抗盐性能优于多数同类蒸发器(图4 b),归因于复合结构和超亲水基体的协同作用。盐扩散实验证实其垂直孔道可快速迁移盐离子(图4 c)。定向/径向阵列结构通过层状通道实现高效输水(图4 d),内部垂直通道促进盐分回流。在不同盐度(海水至20 wt% NaCl)中均保持稳定蒸发性能(20 wt%时达3.99±0.05 kg m-2 h-1)。淡化后水质符合饮用水标准(图4 f)。与同类蒸发器相比,PMS-4在速率和效率上具优势(图4 g),得益于定向结构的输水能力和径向结构的热约束效应。
图5.PMS蒸发器的实际应用
为了探究PMS-4作为界面蒸发器的实用性,本研究在苏州大学进行了户外实验。PMS-4在户外测试中表现出优异蒸发性能(图5 a)。在30°C以上环境(高于室内26°C),其蒸发速率达6.79 kg m-2 h-1,10小时产水量47.91 kg m-2(图5 b)。阴天条件下,2.01 cm2蒸发器仍可产480 g淡水(图5 c)。7天实验显示产水量与辐照度、温度呈正相关(图5 d),性能稳定。但受限于冷凝装置设计,实际产水量仍有提升空间。
综上,该工作提出了一种基于纳米纤维水凝胶的复合太阳能界面蒸发器,该蒸发器具有径向/定向组合结构,由外部径向通道和内部垂直排列通道组成的集成结构显著增强了蒸发器的水传输能力,并最大限度地减少了热量损失。在太阳光照射下,蒸发器的水蒸发率达到4.62 kg m-1 h-2,能量利用效率高达149.57%,即使在高浓度盐溶液中长时间运行也能保持高性能。此外,1 m2的PMS-4蒸发器在阴天可从3.5 wt%的模拟海水中产生至少24 kg淡水,在晴天可产生47.91 kg淡水,足以满足淡水需求。这项研究验证了所提出的内部纳米结构在提高水凝胶蒸发器的效率、稳定性和耐盐性方面的功效。创新的PMS-4太阳能蒸发器标志着可持续高效海水淡化的一个重要里程碑,为全球提供了一个前景广阔的解决方案。
该工作是团队近期关于光热界面蒸发领域的最新进展之一,该团队聚焦于结构设计、抗盐及高效水蒸发等问题,开展了一系列的水凝胶基光热蒸汽转换结构的创新研究,致力于通过可持续的方式实现海水淡化和废水处理。
原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202411780
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