近期，浙江大学航空航天学院曲绍兴教授团队采用盐析（Salting-out）处理实现了聚丙烯酰胺/壳聚糖（PAAm/CS）复合水凝胶的增强。随后，通过循环加卸载形式的力学训练诱导了自增强行为：当外部变形超过训练变形（即历史最大拉伸比）时，水凝胶展现出比单次加载下更高的应力曲线。通过宏观力学实验与分子动力学模拟相结合，阐明了增强和自增强的微观机制。在盐析处理前，壳聚糖分子链以游离态均匀分布在PAAm/CS复合水凝胶中。盐析处理将屏蔽壳聚糖分子链上正电荷间的静电排斥作用，结合疏水缔合作用，游离态壳聚糖分子链互相靠近并形成团簇相（如图1a与b所示），导致水凝胶材料强度的提升。此外，循环载荷促进了残留的游离壳聚糖分子链整合到这些团簇相中，形成更大、更强的团簇相，从而进一步实现了力学训练下的自增强（如图1c与d所示）。所揭示的微观机理表明，水凝胶自增强行为的强弱与盐析后残留的游离壳聚糖分子链的数量密切相关。在该机理的指导下，作者通过降低盐析时盐溶液的浓度，增加了盐析后水凝胶中游离壳聚糖分子链的数目，从而提升了水凝胶的自增强程度（如图2所示）。这项工作加深了对盐析和力学训练下水凝胶的增强/自增强行为与机理的理解，可为设计具有优异自增强性能的水凝胶材料与器件提供指导。

图1. 盐析与力学训练下，水凝胶材料的增强与自增强机理微观示意图

图2. 力学训练历史与自增强效果展示

  该工作以“Strengthening and self-reinforcement of Polyacrylamide/Chitosan hydrogel through salting-out treatment and mechanical training”为题发表在《Macromolecules》上。文章第一作者是浣江实验室研究员/浙江大学平台百人计划研究员钟旦明博士，浙江大学杨华博士后是论文共同通讯作者，论文作者还包括浙江大学博士生许钧崴和硕士生朱凯。该研究得到国家自然科学基金委和浣江实验室专项项目的资助。

  原文链接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.5c00199