聚硅氧烷是一类由硅-氧主链和各种有机基团（如甲基、乙基、苯基、乙烯基和氨基基团）侧链构成的有机硅聚合物。这种独特的有机-无机杂化结构赋予了聚硅氧烷一系列卓越性能，包括高热低温稳定性、优异的耐候性、透气性、疏水性、绝缘性、化学稳定性、生物相容性、生理惰性，以及具有可调结构的优越加工性。通过将聚硅氧烷组分引入其他有机聚合物基体中，可以开发出具有增强功能的新型材料。其中，将聚硅氧烷组分掺入水凝胶基质中制备的有机硅水凝胶（SiHys），因其在生物医学设备和软体机器人等领域的应用潜力，受到了广泛关注。然而，聚硅氧烷的固有疏水性使其在水凝胶中的引入存在困难，且引入量较低。此外，有机硅水凝胶的力学性能普遍较差，这些问题限制了其在多个应用领域的潜力。

  为应对这一关键挑战，近期山东大学周传健教授团队与济南大学赵松方教授、关瑞芳教授团队合作，通过聚合诱导微相分离和多尺度静电相互作用，开发出了一种具有高强度、高韧性和高有机硅含量的有机硅水凝胶（见图1）。研究团队利用疏水氨基改性聚二甲基硅氧烷（APSi）与丙烯酸（AA）之间的“成盐”反应，将APSi转化为亲水性聚合物前驱体。在紫外线引发AA聚合时，生成的聚丙烯酸（PAA）链与APSi相互作用，有效降低其亲水性，从而在聚合过程中引发原位微相分离（见图2）。这种微相分离，再加上APSi与PAA之间的强弱静电相互作用形成的分级网络，显著提高了水凝胶的力学性能。通过精细调节APSi的分子结构和进料浓度，研究团队能够精确控制水凝胶的聚集结构，从而获得一系列令人瞩目的力学性能（见图3），包括可调节的拉伸强度（0.39 - 16.2 MPa）、断裂伸长率（559.71% - 1680.86%）、杨氏模量（0.16 - 11.76 MPa）和韧性（3.88 - 49.59 MJ/m3）。此外，这种有机硅水凝胶还展示了出色的综合性能，如抗疲劳性能、抗膨胀性能、自修复能力、形状记忆功能和生物相容性（见图1）。值得注意的是，利用水扩散驱动的形状记忆效应，该有机硅水凝胶能够充当“水缩套管”，在水下牢固地抓取重物。

  该研究提出了一种变革性的方法，用于制造具有增强机械性能和更高有机硅含量的高性能有机硅水凝胶。这一进展为有机硅水凝胶在生物医学设备、软体机器人及其他需要耐用和适应性材料的领域的应用开辟了新天地。该工作以“Development of Strong and Tough Silicone Hydrogels Enabled by Polymerization-Induced Microphase Separation and Multiscaled Electrostatic Interactions and Their Application as Water-Shrinkable Sleeves”为题发表在《Adv. Funct. Mater.》上。文章第一作者是济南大学青年教师张昊。该研究得到济南大学、山东省自然科学基金委和国家自然科学基金委的支持。

图1 高强韧有机硅水凝胶的结构、性能及水收缩套管应用

图2 有机硅水凝胶的多尺度静电相互作用及聚合诱导微相分离过程

图3 有机硅水凝胶可调的机械性能

  本研究创新地开发了氨基功能化聚硅氧烷的分子结构和后功能化调控策略，成功地解决了聚硅氧烷在水凝胶基质中的溶解度问题，使有机硅组分能够被可控且大量地掺入水凝胶中。还开发了一种简便制备高强度、高韧性有机硅水凝胶的方法，揭示了有机硅分子结构对水凝胶凝胶化行为（聚合诱导的微相分离）、聚集态结构和各种性能的影响规律，显著提高了水凝胶的拉伸强度和韧性。在过去的几年里，团队在有机硅水凝胶领域取得了一系列进展（ACS Macro Lett. 2025, 14, 3, 320; ACS Sustainable Chem. Eng., 2024, 12, 7757; Mater. & Design, 2023, 229, 111911; Gels 2024, 10(12), 788）。

  原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202507061