在柔性电子皮肤领域,如何实现底层与生物表面的稳固粘附,以保障信号采集稳定性,同时避免上层与衣物、外界物体的非特异性粘附干扰,是制约其实际应用的关键瓶颈。现有的单侧粘附策略多依赖梯度交联的氧抑制聚合、等离子体处理疏水上层等不对称表面修饰技术,虽能实现一定程度的粘附差异,但存在长期力学应力下的分层风险,且复杂的多步制备工艺,难以满足柔性电子器件的高效规模化生产需求。此外,如何在保持高传感性能的同时,实现与自然皮肤的视觉融合,仍是亟待解决的科学问题。
近日,海南大学张晖副教授、杜杰教授团队受中国传统美食年糕的独特物理特性启发,提出了一种全新的仿生设计思路:年糕在储存过程中,上表面因脱水导致氢键网络致密化,分子链通过增强氢键形成紧凑结构,降低表面自由能并掩盖粘附功能基团,而底面因与容器接触受限脱水,保留强粘附性,这种天然的 Janus 粘附特性与干燥诱导的表面纹理(类皮肤褶皱),为电子皮肤的设计提供了完美范本。
基于此,该团队采用一锅法自由基聚合策略,成功制备了具有仿生皮肤纹理的非对称 Janus 生物水凝胶PPAlCxGy。该水凝胶体系通过聚丙烯酸(PAA)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、甘油(Gly)、纤维素纳米晶体(CNC)与 AlCl3?6H2O 的协同作用构建:PAA 链通过引发聚合形成网络骨架,与 Al3?的配位作用及 PVP 羰基的氢键作用共同构建稳定三维结构;CNC 的羟基提供丰富的氢键位点,通过分子内及与 PAA、PVP 的分子间相互作用强化力学性能;调控 CNC 与 Gly 的质量比,可实现水凝胶从白色到透明、表面纹理从致密到疏松的转变。
测试结果表明:该水凝胶展现出显著的非对称 Janus 粘附特性,既能保证信号采集稳定又可避免外界干扰;生物相容性优异,力学性能均衡,可承受扭曲、弯曲等复杂形变并快速恢复;基于动态氢键与可逆配位键的重构能力,在室温下6小时内的的自修复效率可高达93.5%。作为柔性传感器,其响应速度快、循环稳定性高、应变检测范围宽,既能精准捕捉手指弯曲、喉部振动等细微动作,也能稳定监测腕部、肘部等肢体运动。此外,该水凝胶可作为高性能皮肤电极,高效采集肌电信号(EMG)与脑电信号(EEG),并通过构建闭环控制系统实现对辅助机械臂的实时操控,实现手势同步复现和基于注意力分数的“意念-动作” 映射,从而完成从生理信号监测到人机交互的全场景适配。这些特性使其在可穿戴健康监测设备、智能人机交互界面、仿生软体机器人等领域展现出巨大的应用前景。
图1. (a) PPAlCxGy水凝胶的设计和制作示意图。(b)人体皮肤表面显微照片(上)和PPAlCxGy水凝胶(下)。(c) PPAlCxGy水凝胶的傅立叶变换红外光谱。(d) PPAlCxGy水凝胶的整体和放大截面形态图。(e) PPAlCxGy水凝胶薄膜的数码照片,显示其光学透明度。
图2. PPAlCxGy水凝胶的粘附性能。(a)沙子、纸巾、木屑在不对称粘附水凝胶上的粘附行为示意图。(b)不对称粘附PPAlCxGy水凝胶对填充罗丹明B溶液的一次性塑料滴管的修复性能差异。(c) PPAlCxGy水凝胶粘附表面和非粘附表面的XPS光谱:C 1s、O 1s和Al 2p区域。(d)粘附测试示意图。(e) PPAlCxGy水凝胶在不同基质上的粘附强度。(f)水凝胶与不同基质之间可能的粘附机制示意图。
图3. (a) PPAlCxGy水凝胶的变形。(b)拉伸应力-应变曲线。(c)自愈合机制示意图。(d)原始水凝胶和自愈水凝胶的拉伸应力-应变曲线。(e) G''''和G "的角频率相关性。(f) PPAlC3G2和(g) PPAlC5G0水凝胶的L929细胞染色图。(h) PPAlC3G2和 (i) PPAlC5G0水凝胶作用下L929细胞的存活率。
图4. PPAlCxGy水凝胶的机电性能。(a)响应和恢复时间。(b) 超过 2000 次加载和卸载的循环稳定性测试。实时运动监测:(c) 手腕弯曲,(d) 颈部弯曲,(e)手肘弯曲,(f)膝盖弯曲,(g)脚踝弯曲,(h)说话,(i)手指以一定角度弯曲。
图5. (a)辅助机械臂控制图。(b)不同手势的肌电信号识别。(c)基于脑电图信号的反馈控制系统控制辅助机械臂。
该工作以“Chinese Nian Gao Inspired Textured Janus Hydrogel for Body Signal Sensing and Human Machine Interaction”为题发表于《Advanced Science》(Adv. Sci. 2025, e09573)。论文的通讯作者为海南大学材料科学与工程学院海洋功能高分子研究中心张晖副教授和杜杰教授,第一作者为2020级博士研究生李海钰,海南大学生物医学工程学院殷明教授团队共同参与了此项工作。该研究得到海南省重点研发项目(ZDYF2023SHFZ110),海南省自然科学基金(525MS041, 223QN188),海南大学科研启动基金(KYQD (ZR) 23008,KYQD (ZR) 23009),国家自然科学基金(32200892,32460207)和科技创新2030重大专项(2022ZD0208600,2022ZD0208602)的资助。
原文链接:https://doi.org/10.1002/advs.202509573
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