水凝胶作为一种高度含水的三维网络聚合物材料，在生物医药等领域有着广阔的应用前景。随着研究的不断深入，水凝胶的机械强度虽然有了大幅提高，但在实际应用中仍面临凝胶溶胀造成的强度下降的困扰。因此，制备抗溶胀型高强度多功能水凝胶成为该领域的一个重要课题。

  针对这一问题，金朝霞教授团队提出了一种简单通用的制备高强度双交联凝胶的新策略：通过利用聚合物与天然多酚化合物单宁酸（tannic acid, TA）多重氢键作用力，在已有的聚合物凝胶网络中引入聚合物/单宁酸交联网络，可得到聚合物/单宁酸双交联水凝胶。该方法在两种最常用的聚合物凝胶网络体系，物理交联型聚乙烯醇凝胶（PVA）以及化学交联型聚丙烯酰胺凝胶（PAAm）中都可适用。由于上述双交联凝胶体系内存在聚合物/单宁酸多重氢键相互作用，凝胶表现出了优异的抗溶胀性。在机械性能方面，与原始单网络凝胶相比，聚合物/单宁酸双网络凝胶的断裂强度提高了一个数量级，断裂拉伸比也提高了数倍。此外，由于凝胶具有抗溶胀性，溶胀平衡后的双网络凝胶同样表现出了较高的机械强度。此外，氢键作为一种动态键也赋予了凝胶快速自恢复以及快速自修复的性能，单宁酸的多酚结构也使该双交联水凝胶对多种基底表现出了较高的粘附性。

图1. (a) 聚合物-单宁酸双交联凝胶制备方法示意图，(b) 单宁酸的化学结构式，(c) 聚乙烯醇与单宁酸的氢键相互作用，(d) 聚丙烯酰胺与单宁酸的氢键相互作用。

图2. 聚合物/单宁酸水凝胶溶胀前后的拉伸应力应变曲线。(a, c) PVA/TA水凝胶，(b, d) PAAm/TA水凝胶。

  以上相关成果发表在Macromolecules (Macromolecules, 2018, DOI: 10.1021/acs.macromol.7b02653)上。论文第一作者是中国人民大学化学系范海龙博士，目前在北海道大学龚剑萍教授课题组做博士后研究。论文通讯作者是中国人民大学化学系金朝霞教授。

  Hailong Fan, Jiahui Wang, and Zhaoxia Jin* “Tough, Swelling-Resistant, Self-Healing, and Adhesive Dual-Cross-Linked Hydrogels Based on Polymer–Tannic Acid Multiple Hydrogen Bonds”, Macromolecules, 2018, DOI: 10.1021/acs.macromol.7b02653.

  该工作获得了国家自然科学基金项目的资助。

  论文链接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acs.macromol.7b02653