膜技术为缓解全球水危机提供了经济绿色手段。作为一种介于超滤和反渗透之间的膜分离技术,纳滤近年来得到了广泛研究。由界面聚合技术制备的聚酰胺分离层和超滤支撑层组成的复合膜是商用纳滤膜的标配结构。尽管研究者们在聚酰胺超薄化和疏松化的独立调控方面取得了重要进展,在两种结构的耦合调控方面以获得更高的分离效率很少有研究报道。
针对上述问题,他们提出了一种二合一(two-in-one)的策略。在水-有机界面,通过石墨烯量子点(GQD)介导的界面聚合制备出了超薄疏松聚酰胺(ultrathin loose polyamide,ULPA)纳滤膜。GQD兼具羟基、羧基和量子尺寸,可作为准分子级扩散调控剂,通过氢键作用、静电吸引和空间位阻的方式减缓水相单体的扩散速率,从而生成厚度在18.3 ~ 5.5 nm的自支撑ULPA纳滤膜。此外,在界面聚合过程中,GQD被嵌入到聚酰胺基质中,通过创造大量的界面空穴构建疏松的结构,表现为膜的大孔径和宽孔径分布。在优化条件下,ULPA复合膜的水盐分离性能超越了传统聚酰胺膜的upper-bound上限,表现出优异的水通量(32.1 L m-2 h-1 bar-1),高Na2SO4截留(99.6%),及超高的Cl-/SO42-的选择性(205.8)。考虑到界面聚合和聚酰胺膜在离子和分子分离方面的广泛应用,这项研究工作具有重要的学术价值和实用价值。
图1. a) 自支撑ULPA纳滤膜的数码图像;b) ULPA纳滤膜的厚度表征;c) ULPA纳滤膜的TEM图像;d) GQD介导的界面聚合在水-有机界面生成ULPA纳滤膜的示意图。
图2. a) ULPA复合膜的截留分子量,插图:平均孔径和孔径分布;b) ULPA复合膜的纯水通量随膜厚度的变化;c) GQD浓度对ULPA复合膜盐截留的影响;d) ULPA复合膜的Cl-/SO42-选择性;e) ULPA复合膜的水渗透性和水盐选择;f) ULPA复合膜30天运行的稳定性
该研究成果近日发表在Journal of Materials Chemistry A, 2020, DOI: 10.1039/D0TA09319J上(Graphene quantum dot engineered ultrathin loose polyamide nanofilms for high-performance nanofiltration)。论文第一作者为天津大学化工学院硕士生李亚飞。通讯作者为天津大学姜忠义教授和苏延磊副教授。
论文链接:https://doi.org/10.1039/D0TA09319J
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