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山东大学刘鸿志教授团队 Adv. Funct. Mater.:近红外倍半硅氧烷基杂化气凝胶 - 同时实现对抗生素检测与光降解
2023-05-20  来源:高分子科技

  近年来,倍半硅氧烷基多孔聚合物(PCSs)引起了科学家密切关注,因为它们具有大的比表面积和丰富的孔隙,可以提供足够的结合点和良好的传输通道,以及优异的物理和化学稳定性等。然而,这些材料大多是高度交联的不溶性粉末。很难将它们应用于大尺寸的设备,工业应用受到很大限制。将不溶性多孔材料与柔性聚合物基体共混对实现其可加工性具有重要意义,并能够产生新型功能器件,为克服多孔材料“难加工”的局限性提供新思路。




  近日,山东大学化学与化工学院刘鸿志教授团队设计并制备了一种倍半硅氧烷基有机—无机杂化近红外发射多孔聚合物,能够实现同时高灵敏度检测和光降解抗生素,检测限极低,仅为0.29 μM,且在没有额外的氧化剂或pH控制的情况下,表现出出色的抗生素阳光驱动光降解活性。随后将该多孔聚合物与柔性壳聚糖进行共混,成功制备成了一种新型杂化气凝胶,实现了不溶性倍半硅氧烷基交联多孔聚合物的再加工,并将该气凝胶成功运用于抗生素(盐酸四环素TH)的检测与规模化降解。将不溶性多孔材料与柔性聚合物基体共混对实现其可加工性具有重要意义,并能够产生新型功能器件,为克服多孔材料难加工局限性提供新途径。相关研究成果以“Dual-Function Near-Infrared Emitting Aerogel-Based Device for Detection and Sunlight-Driven Photodegradation of Antibiotics: Realizing the Processability of Silsesquioxane-Based Fluorescent Porous Materials”为题发表在期刊Advanced Functional Materials上。

1.近红外发射倍半硅氧烷基气凝胶的合成路线


图2.(a)在有其它抗生素存在的情况下,PCS-CZ-O-DCM对TC的选择性检测。(b)加入不同浓度的TC水溶液后PCS-CZ-O-DCM的发射光谱。(c)不同溶液中TC对PCS-CZ-O-DCM的淬灭效率。(d)不同pH值的水溶液对PCS-CZ-O-DCM检测TC的影响。(e)浸泡在纯水和TC水溶液中的PCS-CA的荧光光谱。(f)TC(绿色)与其它抗生素的归一化紫外-可见吸收光谱,以及PCS-CZ-O-DCM在水溶液中的激发(蓝色)和发射(红色)光谱之间的重叠。


图3.(a)PCS-CA和PCS-CZ-O-DCM对TC的光降解时间曲线(b)PCS-CA气凝胶对TC降解的可重复利用性(c)光催化装置在户外的照片(d)自然光下,PCS-CA和PCS-CZ-O-DCM对不同浓度(1-200mgL-1)TC的降解效率。


图4.(a)连续操作的流动装置用于对抗生素的光降解。 (b)流动装置在紫外灯下对TC(100 mgL-1)的光催化时间曲线。(c)流动装置的可重复使用性。(d)流动装置对不同浓度的TC的降解效率


  该工作是团队近期关于近红外倍半硅氧烷基多孔材料研究的最新进展之一。在过去的几年中,近红外发光材料越来越受到关注。目前,高效的近红外发射器大多依赖于过渡金属与稀土金属的配合物,其可用性差导致了应用性和扩展性问题。在这方面,有机近红外发射分子因其易于制备、性能可调和成本低而作为一种有价值的替代品而受到越来越多的关注。然而,纯有机近红外发射分子往往存在机械强度和热稳定性不足的问题。笼型倍半硅氧烷单元可以化学键合到有机近红外发光分子上,以提高它们的稳定性。过去几年中,该团队成功制备了一系列有机近红外发射倍半硅氧烷基材料,分别应用于抗生素检测与降解(ACS sustainable Chem. & Eng., 2022, 10, 22, 7309–7320),离子检测与吸附(ChemPlusChem 2019, 84, 1630-1637; Sens. Actuators, B 2020, 319, 128154.)以及碘的检测与吸附Polymer 2022, 248, 124788;EURPOLYM J 2023, 192, 112072.)等。


  原文链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202214875

  下载:Dual-Function Near-Infrared Emitting Aerogel-Based Device for Detection and Sunlight-Driven Photodegradation of Antibiotics: Realizing the Processability of Silsesquioxane-Based Fluorescent Porous Materials

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(责任编辑:xu)
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